1937年七七卢沟桥事变，张大千困居北京，由于侮辱日军，一度被日军扣押起来。1938年5月，大千逃脱虎口，只身离开北平，抵达上海。1938年底，大千率家人来到四川青城山上清宫居住。青城山为道教圣地，也是高人逸士隐居之处，文人墨客流连忘返的地方。闲云野鹤，一派古风的大千在经历一番劫难和动荡之后，飘然置身于这翠黛浓碧之中，怎能不令他身心舒畅，陶醉一番。两年的青城山隐居生活，大千有一段相对较长的安定时间来潜心研磨诗文、画艺。如果说大千30岁以前是“以古为师”，40岁左右是“以自然为师”，60岁以后是“以心为师”，那么，青城山的两年则是大千“以自然为师”的顶点。从黄山、华山、金刚、雁荡、泰山、罗俘、阳朔、剑阁、峨眉等名山胜水一路走来，汇集于这锦绣万千的青城山中，激荡着他的艺术创作灵感，也激发了大千的创作欲望。两年中他画了一大批山水花卉，总计共有1000余幅。此时的山水画，大千把水墨与青绿融合起来，笔墨厚重，反映了蜀中山水的性格特征。其中的《青城山全景通屏》是大千集中而系统地表现青城景色的巨作。1940年9月，大千离开青城山，准备西行敦煌，探寻中国绘画艺术的渊源。
当年大千由上海迁往苏州网狮园时，同住园内叶恭绰对大千的帮助与影响很大，大千在40年代西出嘉峪，寝食莫高窟，探寻人物画的渊源，其中就有叶恭绰的启发。叶恭绰：广东番禺人，清末当过铁路总局局长。北洋政府时，当过交通总长、邮政总局长，后任广东军政府财政部长，是我国著名书画家和收藏家。新中国成立后，当过第三、四届全国政协委员。叶对大千说：“人物画一脉，自吴道子、李公麟后已成绝响，仇实父失之软媚、陈老莲失之诡谲，有清三百年，更无一人焉。”并力劝他放弃花卉山水，专攻人物，振此颓风。所以大千也说，他之所以“西去流沙，寝馈于莫高、榆林二石室者近三年。临抚魏、隋、唐、宋壁画三百帧。皆先生启之也。”之后，在国民党政府检察院任职的马文彦，也曾多次向大千介绍敦煌石窟壁画，自己又查阅了一批资料，遂决定去探寻中国绘画的艺术渊源，以发扬光大。
敦煌莫高窟是一座灿烂的东方艺术宝库，汉唐鼎盛时期，莫高窟有洞窟1000余个。风刀雪剑、沙湮土埋的自然破坏不说，仅就大规模的人为破坏就有数起，敦煌艺术经历了无数的劫难。敦煌的最大损失，还是壁画经卷塑像的被窃损伤。在现存的490个洞窟中，最早的为北魏年间所建。这些石窟有大有小，大的像礼堂，小的仅能容纳一人。窟内精美的佛像、菩萨、飞天、舞乐伎等工笔壁画和彩塑异彩纷呈、令人目眩。它们都是出自魏唐以来历代画师的丹青真迹。石窟所有壁画如以平均2米高度排列起来，将有2.5公里长；彩塑排列起来，有1.5公里长。可谓世界上最长的画廊和最大的美术馆。
1931年3月，大千第一次踏上赴敦煌的征途。经过一个多月的长途跋涉，终于来到了莫高窟，在莫高窟附近的一个破庙里住下后，便带领帮工和随行的士兵清理积沙，修路开道，开始对石窟进行记录和编号。经过5个月的艰苦工作，他们总共为309个洞窟编了号。由于生活用品准备不足，人少力薄，以及画布和颜料等画具临摹效果不佳，大千一行不得不于年底返回兰州，筹集人马，补充物品，作长期打算。1942年3月，大千率子张心智以及差厨等一行9人，从西宁包租一辆卡车，第二次来到敦煌。
在20世纪的中国画家中，张大千无疑是其中的佼佼者，其画意境清丽雅逸。徐悲鸿说过“张大千，五百年来第一人。”他才力、学养过人，于山水、人物、花卉、仕女、翎毛无所不擅，特别是在山水画方面具有特殊的贡献：他和当时许多画家担负起对清初盛行的正统派复兴的责任，也就是继承了唐、宋、元画家的传统，使得自乾隆之后衰弱的正统派得到中兴。
和许多画家一样，张大千也同样经历了描摹之路。在近代像大千那样广泛吸收古人营养的画家是为数不多的，他师古人、师近人、师万物、师造化，才能达到“师心为的”的境界。他师古而不拟古，在继承传统文化的同时，他还想到了创新，最后在继承传统的基础上发展了泼墨，创造了泼彩、泼彩墨艺术，同时还改进了国画宣纸的质地，最后成为了一代画宗。然而思想的先行者往往是孤独的，在他五言绝句《荷塘》有“先生归去后，谁坐此船来”之句，似乎暗示着后来者继续他的道路。
临摹敦煌壁画工作是十分艰巨的，为了加快进度和保证质量，大千在朋友担保下，获得青海主管特准，亲往塔尔寺以每月50块大洋雇到此前认识的5位喇嘛画师。他们专为大千磨制颜料、缝制画布、烧制木炭条。为使临画色彩亮丽无比而历久不变，并能使所临壁画恢复如初，大千所使用的颜料多为石青、石绿、朱砂等矿物质，这些珍贵的颜料来自于西藏，每斤价格在40至50两银子之间，而且每种都在100斤以上。颜料经精工细磨后才能使用。大千所用画布大到数丈，喇嘛画师拼接缝制画布更是拿手绝活，往往是天衣无缝，不露痕迹。画布需抹上胶水，填平布孔，再打磨7次，方能下笔。
洞窟内光线暗淡，有时他们借着日光，用一块镜子反射入窟内进行临摹。但多数时间是一手秉烛或提灯，一手握笔，有时手持电筒反复观看多次，才能画上一笔。洞窟里空气滞闷，呆上半天，人就觉得头昏脑胀。深而大的石窟更是阴冷潮湿。夏天要穿棉衣，冬天则滴水成冰，无法工作。在高大的洞窟里临摹，还必须搭梯而上。碰到藻井或离地面很近的壁画，只能仰面或侧身而卧，上下反复，时卧时起，不久就使人汗流浃背。
临摹的程序一般是先由助手们把透明的蜡纸覆盖在壁画上，照影勾摹，再将勾摹好的画稿用复写方法拓于打磨好、绷在画框上的白布上，然后经弟子或喇嘛上色，由大千用墨勾描出线条并最后定稿，才算完工。临摹不是简单的模仿。应该说，临摹也是一门学问。敦煌壁画是历经千年的艺术精品。从时代特点看，上至魏晋，下迄宋元，代有千秋。特别是隋唐以来的人像，形神兼备，光彩照人，实为罕见的艺术精品。大千认为：“人物画到了盛唐，可以说已到达了至精至美的完美境界。”为了形容壁画之美，他曾风趣地说：“有不少女体菩萨，虽然明知是壁画，但仍然可以使你抨然心动。”
地处荒漠中的莫高窟，生活环境十分艰苦。这里缺水无菜，没有柴烧。饮用水要到几公里外的地方才有。大千抱着苦僧修炼的决心，每日早晨入洞，直至夕阳西下。取暖做饭用柴也要由20余峰骆驼到200里以外的地方，每次往返七八天运来。特别是缺少新鲜蔬菜，这对于讲究美食的大千来说，可算是吃尽苦头了。而且，这一带兵匪不分，还常有凶悍的异族人窜来骚扰劫杀，使人胆战心惊。好在有地方军常年派兵守护，才免除匪患。
1943年5月，大千别了莫高窟，伴随着驼铃声，向榆林窟进发。榆林窟，俗称“万佛峡”，位于安西县城南约200华里处，它与莫高窟、西千佛洞和水峡口小千佛洞都是独立的石窟群。由于它们的壁画和雕塑的时代特点与艺术风格很相近，同属一个体系，所以统称为“敦煌石窟艺术”。大千曾数次前往榆林窟观摩、考察。虽然榆林窟的壁画在数量上远不能与莫高窟相比，但其艺术水平则完全可与莫高窟媲美。如第17窟的盛唐壁画，其技艺之高，保存完好如新，为莫高窟所未有。还有一幅西夏《水月观音像》大千更是反复欣赏，赞叹不已。经过一个月的艰苦工作，大千一行在榆林窟共临摹壁画10余幅。包括西夏的《水月观音》、唐代的《吉祥天女》、《大势至菩萨》以及《供养人》等。其中一幅《卢舍那佛》成为大千榆林窟之行的得意之作，从而为大千的敦煌之行画上了句号。
临摹工作耗时费工，工程量巨大。从1941年3月赴敦煌到1943年6月中旬离开榆林窟，10月回到成都，在两年多的艰苦岁月中，大千以常人所没有的勇气和毅力，凭着为艺术事业献身的坚定信念，风餐露宿，呕心沥血，苦苦面壁、殚精竭力，对敦煌艺术做出了重大的贡献。他是国内专业画家中临摹敦煌壁画的第一人，是敦煌学研究的先驱者和带路人。张大千说过，“画画没秘诀，一是要有耐性，二是要有悟性”。很多人或许不缺悟性，而尤缺耐性。似乎大都忍受不了“十年磨一剑”，甚至“临池三年”，或者小有名气就耐不住寂寞。在国人都不知道敦煌时，张大千在寥无人烟的洞窟前的小泥屋一住就是三年，经他的呼吁，才有留法画家常书鸿的镇守，以及随后的敦煌成为显学。
然而，他也为此付出了巨大的代价。在经济上，大千一行在敦煌日常吃、穿、用、纸墨笔砚全靠外运，费用比在内地高出10多倍，而且远在家乡的亲人需要大千接济。为了维持巨大的开销，大千白天进洞临画，晚上回到住所作画至深夜，并把作品陆续寄回成都办画展。为了维持在敦煌期间的庞大开销，他除卖掉大量珍藏的古字画和自己的作品外，还曾向人举债高达5000两黄金，而这笔债务在20年之后才得以还清。大千去敦煌之际，正当年富力强，红光满面，满头青丝，黑髯似漆，当他归来时，已是满头华发，髯须染霜，面容黝黑，显得十分苍老。而这些巨大的代价所换来的，却是意义深远、卓有成效的工作。大千对敦煌石窟艺术作了系统研究，经博搜详考，记录并完成20万字的学术著作——《敦煌石室记》，成为敦煌学研究的开山之作。他多次向政府和社会各界发出呼吁，尽快采取保护措施，建议成立专门的研究或管理机构，以便对敦煌艺术宝库进行保护、管理和研究。在他的呼吁和于右任的倡议下，1943年正式成立“国立敦煌艺术研究所”。
1943年8月，“张大千临摹敦煌壁画展览”和“张大千画展”在兰州开幕。国民党军政要员朱绍良、谷正伦、高一涵、鲁大昌等人主持了开幕式。这是敦煌千年艺术第一次在国人面前展示。展出当天，参观者达万余人次，大千的近作被订购一空。
1944年3月和5月，由国民党中央教育部主办的“张大千临摹敦煌壁画展”相继在重庆三牌坊官地庙、上清寺中央图书馆展出。排队购票者长达一里多，一时万人空巷，观者如潮，山城轰动了。著名画家徐悲鸿、黄君壁，著名诗人柳亚子、作家叶圣陶、书法家沈尹默、吴玉如等一大批文艺、学术界名流纷纷前往观看，推祟备至。
这些展览的相继举行，正值抗日战争如火如荼之际，对于大后方成都、重庆的人民来说，成为增强民族自信、唤起民族斗志的号角。此后，该画展又陆续在西安、北京、上海、南京举行，均受到社会各界的热烈欢迎和高度评价。同时，大千精选其中部分作品出版了《张大千临摹敦煌壁画展特集》和《敦煌临摹白描集》。
张大千临摹敦煌画展是继外国人敦煌盗宝之后，世人对这一宝藏的重新发现和认识，可谓石破天惊。它首次向人们展示了辉煌灿烂的中国古代民族文化艺术遗产。使天下尽知敦煌。同时，人们从大千的作品中，更加了解这位坚韧不拔的艺术家，并对他在敦煌的艺术实践给予了充分的肯定和赞扬。敦煌学巨擘、国学大师陈寅格在重庆看过画展后说：“自敦煌宝藏发现以来，吾国人研究此历劫仅存之国宝者，止局于文籍之考证，至艺术方面，则犹有待。大千先生临摹北朝唐五代之壁画，介绍于世人，使得窥见吾国宝之一斑，其成绩固已超出以前研究之范围，何况其天才独具，虽是临摹之本，兼有创造之功。实能于吾民族艺术上别辟一新境界，其为敦煌学领域中不朽之盛举，更无论矣！”
从表面上看，大千敦煌之行，最主要的收获是276幅临摹壁画，而实际上更主要的成就在于对中国绘画艺术渊源的分析和论证，创立了中国艺坛上的“敦煌画学”。敦煌之行也是大千绘画艺术的重大转折点，在饱受这千年艺术熏陶之后，大千的画风发生了巨变，以至影响到他的后半生。
从敦煌回来不久，大千创作了一大批风格新颖的作品，如《青绿山水图》、《洗砚图》、《临唐壁画》、《摹北魏画马图》、《采莲图》、《蕉荫仕女》、《舞带当风》等。他从盛唐人物中感受到重彩的复活及其精密与宏伟的写实精神，一改过去人物画的纤琐病弱、清丽雅逸，而为敦厚浓艳、丰腴健硕。特别是加强了线条的写实造型能力。他学唐人不只得其貌，更得其神。他笔下的人物，深得唐人遗意，极富感染力。山水画由过去的清新澹泊变为宏大广阔，更加重视渲染，喜用复笔重色，特别是层峦叠峰的大幅山水，丰厚浓重，金碧辉煌。荷花画亦吸收了佛教壁画莲台花瓣精美的造型和流畅的线条，给他的“荷花一绝”增添了新的表现形式。他摹古而不泥古，得古人神髓而表现自己的面貌。受敦煌壁画洗礼，更能融汇吸收传统国画精髓，使他的作品日趋瑰丽雄奇。及至60年代以后，创造了颜色浓重、大幅连屏的泼墨泼彩技法，使作品表现出“苍浑渊穆”的境界。
张大千先生对敦煌莫高窟的保护工作十分重视，并做了一定的工作。1941年的秋天，当时任南京国民政府监察院院长的于右任，奉命西行视察时，专程来到了敦煌。于右任先生是著名的书法家，对艺术颇有研究，对艺术事业十分重视。于先生和张先生在这样一个环境中见面，实在是感慨万千，当时的心情难以言表。当晚张大千先生邀请于右任共度中秋节。席间谈及了莫高窟的价值以及敦煌文物失散严重的情况，并表示要为保护莫高窟多做工作。张大千先生的建议得到了于右任的赞同和支持。在于先生的努力下，终于在1943年3月，正式成立了“国立敦煌艺术研究所筹备委员会”。从此，敦煌莫高窟有了专门的保护研究机构，这其中也有张大千的一份功劳。
历史上许多人临摹的画一般只能临其貌，并未能深入其境；而张大千的伪古直达神似乱真。为了考验自己的伪古作品能否达到乱真的程度，他请黄宾虹、张葱玉、罗振玉、吴湖帆、溥儒、陈半丁、叶恭绰等鉴赏名家及世界各国著名博物馆专家们的鉴定，并留下了许许多多趣闻轶事。张大千许多伪作的艺术价值及在中国美术史上的地位较之古代名家的真晶已有过之而无不及。现世界上许多博物馆都藏有他的伪作，如华盛顿佛利尔美术馆收藏有他的《来人吴中三隐》，纽约大都会博物馆收藏有他的《石涛山水》和《梅清山水》，伦敦大英博物馆收藏有他的《巨然茂林叠嶂图》等等。师古人与师造化历来是画家所遵循的金玉良言。师古人自然重要，但师法造化更重要，历代有成就的画家都奉行“外师造化，中得心源”的做法。大千在学习石涛的同时，也深得古人思想精髓，并能身体力行。张大千说：“古人所谓‘读万卷书，行万里路’，这是什么意思呢？因为见闻广博，要从实际观察得来，不只单靠书本，两者要相辅而行的。名山大川，熟于胸中，胸中有了丘壑，下笔自然有所依据，要经历的多才有所获。山川如此，其他花卉、人物、禽兽都是一样的。”他又说：“多看名山巨川、世事万物，以明白物理，体会物情，了解物态。”他平生广游海内外名山大川，无论是辽阔的中原、秀丽的江南，还是荒莽的塞外、迷蒙的关外，无不留下他的足迹。他在一首诗中写道：“老夫足迹半天下，北游溟渤西西夏。”
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