陈立夫对无线电通讯的兴趣，也体现在他开发密码上。他宣称可以破译送到他手里的任何一套密码，这部分原因是因为他对数学和科学的爱好。他破译的手段之一，自然是运用名字组合，比方说城市的诸名称，这也是他破译军阀密码的主要方法。没有一个军阀的密码没有被他破译的，然后他立即向蒋介石或向某个他能够递送得到的军队司令传送破译的情报。他通常的做法是，在收到密码情报的24小时之内，把破译的材料送到领袖的手里。迅速、及时，是他团组的口号，他还训练了一批年轻密码专家来频繁改变这些密码。
同时，他还发明了破译密码技术，即用密码学技术来建立一套中国密码编制系统——每天都变化参数！这套系统在北伐中，对蒋介石以智取胜并打败军阀及中央政府的敌人至关重要。
曾经有一次蒋介石召集了陈立夫和他的部下，他对他们说：由于他们能够破译密码而获悉到情报，他们的战斗力相当于成千上万个兵力，所以他要奖赏他们十万元，其中陈立夫本人得到一万元。
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