这样，詹天佑为祖国的铁路建设事业，经常辛勤跋涉于北京、宜昌、广州之间。1909年10月，京张铁路通车后，詹天佑全力筹划，主持勘定修筑张家口至绥远（今呼和浩特）铁路。
张绥铁路全长467公里，沿线矿产丰富，特别是途经的大同一带盛产煤炭，储量大，煤质优良，沙俄早对修筑该路怀觊觎之心。为维护我国铁路修筑权，1908年10月，詹天佑在打通八达岭隧道后，就超前谋划，派俞人凤工程司率队勘测由张家口经丰镇至绥远的路线。
张绥铁路比京张铁路长一倍多。勘测选择合理线路，是修筑铁路的先导。对张绥铁路的选线，詹天佑颇费周折。
从张家口到绥远，当时通行的大路有三条：北路出张家口，经兴化城，出口为上坝，坡度太陡，不适宜修铁路；中路由张家口至柴沟堡，经丰镇，出西门沟至绥远；南路由张家口至太师庄，经天镇、大同，越老爷坝，出杀虎口至绥远。俞人凤率勘测队经过比选，建议选择南路。
张家口至绥远铁路，以张家口至天镇为第一大段，逐段进行修筑。1909年10月京张铁路通车后，詹天佑马不停蹄，当月率领有关工程人员前往勘定张家口至天镇间首段路线。他们按俞人凤原选测的南路前进，即由张家口经太师庄，渡大羊河，循洪汤水沟，过怀安县，越枳儿岭，到达天镇。詹天佑发现，该线路沿途上下坡度陡，而且开山工程量大，需多建大桥，费工费时，路通之后行车也不够安全，因此又派张绥铁路副总工程司陈西林率队详细选测，另取一线。陈西林历时6个月，几经测选，取得另一方案。詹天佑仍不完全满意，他会同各工程人员，详细分析研究，反复比选，数易路径，初步形成一条比较合理而且省工的线路走向。
1910年3月，詹天佑再次按比选所形成的方案，实家屯，均系下坡，由此沿大羊河北岸绕行，势渐升高，直趋北沙城；渡大羊河、小羊河至柴沟堡；复沿南阳河北岸以达天镇。”詹天佑经查勘认为，此线上下坡度较小，中途尚间有平坦之处。虽有些地段需开山垫河，但可免去建造高长大桥，“非徒目前省费不少，抑且将来获益良多”，于是拍板进行复勘定测。地查勘首段路线：“由张家口站起，过通桥河，取道阎1911年初，詹天佑被邮传部派往广州出任广东粤汉铁路总理兼总工程司，他的老同学邝孙谋离粤路北上，接任张绥铁路总工程司。詹天佑虽然离开张绥铁路总工程司岗位，但他心系张绥铁路，仍积极支持与推进张绥铁路修筑。1911年10月，张绥铁路修到大同。11月，张家口至山西境内的阳高段通车，长125.4公里。但由于武昌起义后英方停拨京奉铁路余利款项，致使工程中辍。
孙中山领导辛亥革命推翻腐朽的清王朝后，詹天佑一度对祖国铁路事业的发展充满了乐观的情绪。1912年4月中旬，孙中山在武昌各界民众露天大会上兴致勃勃地发表演讲，建议修造长江公铁两用大桥或凿通隧道，使武汉三镇连成一片。他大声疾呼，振兴中国惟一的出路是发展实业，而建筑铁路则是“发展中国财源第一要策”，“无铁路，转运无术，工商皆废”，呼吁从修建铁路入手，振兴中国。孙中山的演讲，在武汉三镇引起强烈反响。
1912年5月17日，孙中山专程来到广州，视察詹天佑所领导的广东粤汉铁路公司，詹天佑组织粤汉铁路公司的职工欢迎回到广州的孙中山。孙中山见到詹天佑后很高兴，他说：
“詹总工程师，修筑京张铁路是你的杰作吧，你真是中国不可多得的科学家呀！”
“总统先生过奖了，国家兴亡，匹夫有责，我所做的一切都是应该的。”
孙中山兴致勃勃地说：“我有一个理想，要在民国建成十万英里铁路，到时，可要靠你喽！”
“总统先生放心，我一定会为实现这一宏伟理想而竭尽全力的。”
詹天佑对孙中山的传奇式革命经历早有所耳闻。见面后，他为孙中山激昂的革命热情所感染。詹天佑向孙中山倾诉了自己20多年来筑路的艰难，并期望民国政府能帮助解决铁路修筑中的资金困难。
孙中山对比自己年长5岁的詹天佑矢志不渝为国筑路的精神十分敬佩，向詹天佑介绍了他关于加快中国铁路建设的构想和规划，听取詹天佑的意见，并热情邀请詹天佑一起参与铁路筹划工作。
在粤汉铁路公司举行的欢迎宴会上，孙中山即席演说，希望广东要联合湖南、湖北两省，尽快建成粤汉铁路。孙中山是个说干就干的人，他随即拟定致粤汉铁路三省股东的电文，由粤路公司通发各埠。电文称：
粤汉干路，关系民国建设前途甚大，且大利所在，并为振兴实业之首务，弟顷到商办粤路公司，提倡速收三期股款，联合湘、鄂，推广进行，国利民福，望速图之。
孙中山的指示和期望，激起了詹天佑积郁心中多年的使命感与责任感，他意识到自己不仅要加快广东境内粤汉路的修筑，还要联合湘、鄂两省，加快粤汉铁路全线修筑，早日建成这条重要的南北铁路大动脉。
按照孙中山的指示，詹天佑进一步加快粤汉铁路广东段的修建。黎洞至连江口线路途经3公里长的盲仔峡，江面狭窄，上接悬崖峭壁，下临江流急湍，詹天佑经过勘测，主持开凿隧道两座，长200余米。1913年3月，黎洞至连江口线路竣工；5月，连江口至英德线路竣工；8月，自英德至沙口线路竣工。1914年，已担任汉粤川铁路督办的詹天佑正式辞去商办粤路公司总理兼总工程师职。
可惜不久，辛亥革命的果实被野心家袁世凯窃取，接着全国出现了军阀割据，内战不息的局面，孙中山和詹天佑发展中国铁路、建设富强中国的蓝图根本无法实现。
在这一时期，詹天佑还计划过修建武汉长江大桥，并且组织力量绘制了长江大桥的蓝图：这是一座并行八条铁路的大型钢结构桥梁，有两条人行道、两条马车道、两条电车道和两条火车道。这座大桥飞架大江南北，其精巧的结构，宏大的规模，雄伟的气势，同今天的武汉长江大桥很相似。只可惜在旧中国，詹天佑难展宏图，这张草图也变成了一纸空文。
1913年，詹天佑任民国政府交通部技监。他利用主持全国铁路技术工作的机会，积极支持与推进张绥铁路修筑，并在以后的几年中多次到张绥铁路了解工程进展，帮助解决修筑中难题。
1914年，詹天佑升为督办，负责广州——武汉——成都的铁路修筑。早在清代末期，清政府为了决定统一管理粤汉铁路，为了避免商人自行筹资兴办川粤汉铁路，清政府向英、法、德、美四国银行借款六百万英镑并与它们签订了合同，规定四川到宜昌一段用德国款和德国工程师；宜昌到夔州段用美国款和美国总工程师。广东一段因不在合同规定，所以由詹天佑主持修筑。辛亥革命后，仍然维持原来与四国银行的合同，这就使得詹天佑尽管是这条铁路的督办，但铁路的修筑不断受到帝国主义的干涉，詹天佑很难施展才能。
1915年，张绥铁路自张家口通车到大同，大同至丰镇段竣工。
从1909年至1919年为止，詹天佑一直在为建设汉粤川铁路而努力，并时刻注意维护祖国铁路事业的利益。他在任会办时即主张湘粤路接轨应在湖南省境内的宜章，目的是为了抵制列强渗透，保护商办的粤路。当德国总工程师雷纳为了德国商业利益，提出在川汉铁路干线广（四川广水）宜（湖北宜昌）段之外加修杨家洚至老河口的支线时，尽管广宜铁路局认为可以同意，詹天佑则立即敏感到其中的问题，从而坚决地予以驳回。不仅如此，詹天佑运用自己娴熟的学识，随时随地保障工程的进度和质量。例如，川汉路分为广水至宜昌与宜昌至夔州两段。广宜段原取道襄阳、荆门以达宜昌，计长1100余里。后来詹天佑改为以汉口为起点，经应城、京山、安陆等处以达宜昌，全长700余里，较原线缩短了1/3。他并着重指出普通勘测是定路线的走势，而特别勘测，才是施工标准，反对以普通勘测定线的不负责态度。这就使得当时的工程技术人员明确了普通勘测和特别勘测的基本概念。尤其值得注意的是，詹天佑反对德国工程师伦多富关于成（成都）渝（重庆）铁路绕弯到泸州联络水运的意见，他认为泸州距离重庆西南200余里，距成都400余里，绕弯到泸州，费钱费时，很不合算。他计划的成渝铁路的路线，正是新中国成立后政府实现四川人民四十年愿望的成渝线的路线。
川汉铁路除武汉至长沙一段在詹天佑的努力下，提前修成后，至于他拟议修建的自汉口至皂市的汉宜路一段线路，因第一次世界大战的爆发，1917年8月，北洋政府加入协约国方面对德宣战，自此以后，德华银行款项冻结，汉宜段工程遂告停顿。由于武长段工程处处掣肘，变故迭出，詹天佑心力交瘁，终于积劳成疾，治了好久方始痊愈。他的健康是一天不如一天了。
詹天佑的工作态度，用他自己的话说是“得寸进尺，惟力是视”。对于重大原则问题坚持到底，决不让步。其所以未能干出如京张铁路那样的辉煌成就，是因为铁路建设事业和经济发展一样，成就显著与否，和国内外大环境有着密切的关系。有时的确不是某个人的主观愿望所能决定的。然而尽管如此，詹天佑仍为祖国中南部的铁路建设事业打下了坚实的基础，他的一些未能实现的设想也为后世铁路建设者们提供了有益的启发。
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