耶律楚材三岁时，父亲殒命。其母杨氏知书识礼，给予他良好的教育。加上他天资聪颖，学习勤奋，每天晚上都挑灯夜读，决不为贪玩赌棋而浪费时间，故很早就博览群书。及至青年时期，已在天文、地理、律历、术数及释老、医卜等方面颇有造诣。他深谙儒学，修以佛道，还善抚琴，好吟咏，多才多艺。由于他出身于一个早已充分汉化了的封建士大夫书香门第，所以他很早就接受“汉化”，精通汉文，用汉字写作潇洒自如，而且文思敏捷，下笔为文，奋笔疾书，很少改动。他的这些渊博知识为他日后创建功业奠定了良好的基础。
但是，耶律楚材生不逢时，他成长在动乱的社会环境中。当时，整个中国正处在元朝大统一前的列国纷争阶段，诸强对峙，战事频生。在北方，新崛起的蒙古族在成吉思汗的统领下，雄心勃勃，咄咄逼人，不断向金国发动进攻。在南方，偏于江左的南宋王朝，一刻也没有忘记北上收复失地，不时向金国发起挑战。在西方，立国甘陕的西夏也虎视眈眈，对称霸中国怀有野心，趁机与南宋结交，在金国的西北方向侵扰。而金国虽占据中原，统治着北中国，但国势日颓，早已力不从心了。耶律楚材从十七岁出仕到二十五岁金国燕京陷落，几乎默默无闻地度过了整整八年，虽怀凌云壮志，但难有作为。城陷之后，他眼看金朝大势已去，国破家亡，前途渺茫，便“将功名之心束之高阁”，空怀经天纬地的才智绝迹于世，弃俗投佛，拜万松老人（行秀）为师，学习佛理。他杜绝人迹，屏斥家务，专心一意，修身养心，虽遇大寒大热也不间断。终于参透了禅理，成了燕京城中著名的佛教信徒。三年的艰难时世，磨炼了耶律楚材的意志，树立了经邦治国的雄心。他作了两种准备：“否，则以简易之道治一心；达，则以仁义之道治四海。”他等待着一层抱负的机会。
“困龙终有上天时”，成吉思汗十三年（公元1218年），机会终于来了。成吉思汗既定燕地，极需各种人才。他听说耶律楚材是位博学多艺的难得的人才，便遣人前往礼聘，询问治国大计。过着隐居生活的耶律楚材得知有雄才大略的成吉思汗要召见他，感到是一个图谋进取的极好机会，就欣然前往。成吉思汗了解到耶律楚材曾是被金国所灭，与金国有世仇的原辽国宗室的后裔，便说：“辽金世仇，我要为你洗雪国仇家恨”。不料耶律楚材这样回答：“那是以前的事了，我的祖父已经入侍金朝，既然作了臣下，怎敢和君主为仇呢？”成吉思汗对他的十分得体的回答非常满意，认为此人重君臣之情，恪守信义，值得重用。再加上耶律楚材身材魁伟，髯长鬓美，极其英武，回答询问声音洪亮而流畅，成吉思汗愈发高兴，便把他作为自己的亲随，不离左右，很快，耶律楚材就以其渊博的学识和非凡的才能，受到了成吉思汗的宠信。成吉思汗经常亲切地称他为“吾图撒合里”（蒙古语谓“长胡子”）。在风云变幻的年代里，耶律楚材终于找到了施展盖世才华的机会。
然而，一个新来归顺的儒生想在以武力取天下的军事贵族中，取得充分的信任和巩固的地位，是很不容易的。有个名字叫常八斤的西夏人，因善造弓弩而受到成吉思汗的宠用，这更增添了这位武夫的矜骄，他不把文人放在眼里，有一次竟然当着耶律楚材的面对成吉思汗说：“现在国家正是用武的时候，像耶律楚材这样的儒生，对打仗的事一窍不通，要他有什么用呢？”耶律楚材听了当仁不让，针锋相对地回敬道：治弓尚且须用治弓匠，难道治天下就不须用治天下匠吗？”成吉思汗听了这机智的词锋，巧妙的辩诘，从内心折服，更加重用他了。成吉思汗曾对其子窝阔台说：“此人乃天赐我家，尔后军国庶政，当悉委他处置。”
从蒙古太祖十四年到二十年（公元1219年—1225年），成吉思汗进行了著名的西征，其目的主要是对中亚的花刺子模用兵。出师的那天，时值夏六月，却忽然狂风骤雨，黑云密布，转瞬间大雪纷飞，深达三尺。有人怀疑用兵是否有利，成吉思汗也有疑虑，不知此为何兆？于是，立即把耶律楚材召至帐前，卜问吉凶。耶律楚材具有相当高的科学水平，他了解日月星辰运行规律，可以测知月蚀之期和修订历法，但此刻他没有简单地按大自然的规律去解释天象，而是以一位精明的政治谋略家的思维，巧妙地利用包括成吉思汗在内的蒙古将士对天文、星象无知而又非常迷信的心理，以及蒙古军人对花刺子模国的行为义愤填膺、誓死雪耻的军心，毅然断言：“隆冬肃杀之气见于盛夏，这正是我主奉天申讨，克敌制胜的好兆头。”成吉思汗盼的就是这种吉相。于是，迅即发十万大军向花刺子模国杀去，1222年，蒙古军全部占领了花刺子模国和中亚。成吉思汗把这次西征大获全胜看作是耶律楚材的卜吉所系。
公元1224年，成吉思汗取道回归，为了对西征时西夏拒绝出兵和西夏与金国缔约进行惩罚，成吉思汗决定征讨西夏。1227年6月，夏主投降。城破之日，蒙军将士争掠女子、财物，唯独耶律楚材仅取书数部、大黄药材数担。当时，同僚们对他的行为甚是不解。不久，兵士们因历夏经冬，风餐露宿，多得疫病，幸得耶律楚材用大黄配制的药材救命，才得以生还。这再一次证明耶律楚材独具慧眼，见识深远。
西夏已亡，既解除了蒙古的西顾之忧，又使金朝失却了犄角之助。窝阔台汗三年（公元1231年），蒙古经过休养生息，又把南下灭金的行动提上了议事日程。蒙古大军围攻金国的汴京，遭到金兵的顽强抵抗，双方血战十六昼夜，城内外死伤者多达百万，汴京仍未攻下。后来，蒙军思得良策，联合南宋夹击金国，始得奏效。在汴京即将陷落前，蒙古军战将速不台特意奏请太宗窝阔台，要求破京屠城。耶律楚材闻讯后，急忙来到太宗的营帐奏禀：“军士连年征战，流血牺牲，目的就是要得到土地和百姓。得地而无民，那土地有什么用呢？”太宗有些犹豫，一时拿不定主意。耶律楚材见正面劝谏未果，灵机一动，便运用一个谋略家智慧的另一面，巧借私欲来打动太宗，他说：“汴京是国都，能工巧匠、珍奇文物咸集于此。如果屠城，大汗您将一无所获。”太宗这才为其言所动，于是下令，进城后只捕杀金国皇族完颜一姓，其余一律赦免。这样，蒙军攻破汴京后，由于耶律楚材的智谋，使城中一百四十万居民的生命得以保全。自此以后，屠城滥杀之风，在蒙古军中得以废止。
蒙古灭金之后，三权鼎立局面结束，蒙宋战争序幕从此拉开。蒙古上层统治集团里，有入主张挑起汉人与西域回回之间的民族矛盾，使其两相攻杀，蒙古可坐收渔翁之利。耶律楚材通过认真分析形势，权衡利弊，提出了他自己的见解。他认为南宋与西域相去甚远，军队疲惫，水土不服，势难火并。灭亡南宋不是件轻而易举的事，必须集中兵力采取正面进攻和迂回包抄相结合的战略战术。耶律楚材还提出了一个成熟的灭宋方案。最后，蒙古军正是采用了他的方案，三军齐下，很快便形成了对南宋的战略包围，于公元1257年灭亡了南宋政权。
耶律楚材的治国之才，是在他经历了十年的西征，于蒙太祖二十二年（公元1227年）结束战乱，返回燕京后，才得以逐步施展的。在此前，蒙古军事帝国因忙于西土战事，来不及制订规章制度，对那些业已归顺蒙古的州郡管理无方，因此，派去的官吏生杀任情，孥人妻女，掠取财物，兼并土地，无所不为。其中，燕京留后长官石抹咸得卜尤为贪暴，杀人如麻，市场挂满了示众的人头。耶律楚材了解到这一情况后，不禁潸然泪下。从巩固蒙古国长期统治着眼，他立刻入奏颁布禁令：各州郡如果没有奉到盖有皇帝玉玺的文书，不得擅自向人民征收财物；囚犯需判死刑必须上报国家批准。违背这项命令的，其罪当死，决不轻贷。号令既出，各地贪暴之风有所收敛，社会秩序逐步安定下来。
当时的燕京城，虽为国都，但社会秩序异常混乱，每天傍晚，尚未天黑，就有一些盗贼驾着牛车闯入富家，搬取财物，如果反抗不与，则杀人劫货而去，谁也不敢阻拦追究。看来这些盗贼决非一般普通人物，处理起来可能棘手。睿宗对此亦有所闻，认为只有耶律楚材可以处理此事，于是特派耶律楚材和中使塔察儿前往究治，耶律楚材经过仔细察询，了解这些盗贼的姓名，原来都是留后的亲属和势家子弟。耶律楚材毫不手软，将他们一网打尽，投入监狱。这些人的家属贿赂中使，企求从轻发落。耶律楚材知道后，晓以利害祸福，中使害怕了，只得听耶律楚材的意见，依法处理，最后结案，将十六个罪大恶极的首犯，绑赴刑场，斩首示众。从此以后，巨盗绝迹，燕民始安，取得了良好的社会效果。
为了顺利实现帝位交接，作为一个有智谋的良辅，耶律楚材颇费了一番心思。自成吉思汗逊位后，依照蒙古国惯例，先由其四子拖雷代理国政，但太祖的遗命是将帝位传给三子窝阔台。耶律楚材清醒地认识到，汗位的虚悬或错置，都将与国与民不利。古往今来，在最高权力面前，骨肉之间萁豆相煎之事不乏先例。于是，他敦促窝阔台尽快召开“库里尔泰会”，决议汗位。会议开了四十天，仍是议而不决。耶律楚材觉得会议不能再拖下去了，便亲自力谏拖雷：“推举大汗，这是宗庙社稷的大计，应该早日确定。”拖雷仍说：“意见不统一，是否再等几天。”耶律楚材听罢，十分坚定地表示：“此期不可变，一过此日，再也没有吉祥的日子了。”耶律楚材巧妙地利用了蒙古贵族迷信的弱点，终于促使拖雷决定了窝阔台登基的日子。
为了严肃皇帝威仪，制定尊卑礼节，耶律楚材精心拟制了登基仪式，事先，他选中了察合台亲王，对他说；“你虽是大汗的兄长，但从职位上看去是个臣子，臣子对君王按照礼节应当跪拜，只要你带头下拜了，其他人就不敢不拜了。”察合台亲王觉得此话有理，在窝阔台登基大典上，他率领皇族及臣僚在帐下跪拜，使盛典进行得十分顺利。事后，察合台对耶律楚材称赞说：“你真是社稷的功臣啊！”
蒙古原是草原游牧民族，正处于氏族社会向阶级社会转化的发展时期。成吉思汗建立的蒙古帝国，依仗弓劲马肥，兵强将勇，卉疆拓土，征服了大片领土。然而，蒙古帝国要治理文明程度较高的中原和江淮地区，不进行一场深刻的政治、经济、文化等方面的改革是不行的。耶律楚材作为一个卓越的思想家和谋略家，清醒地看到了这一点，他对窝阔台说：“天下虽得之马上，而不可以马上治。”作为一个比较开明的君主，窝阔台决心采用“汉法”。耶律楚材便成了他的得力助手。在进行改革和推行“汉化”过程中，耶律楚材提出了许多有益的建议，制订了一系列重要的政治、经济政策和制度，窝阔台总是言听计从。耶律楚材的政策和制度包括：
第一，革除屠城杀掠陋习，免除难民、降俘之死。蒙古统治者在初期的征战中，曾经下令：凡在攻城之时，敌人敢于武力抗拒者，城破之后，必严加惩处，悉数杀尽。耶律楚材认为，这种野蛮残暴的屠城杀掠政策，固然对敌人有一定的威慑作用，但使无辜的百姓罹难，还增强了抵抗者拒降的决心，实为不智之举。他向太宗进谏，为确保百姓生命安全，在军队进军前，先将百姓迁往山后，让他们开采金银，栽种葡萄，这样不但使百姓远离战火，而且可提供皇室所需，可谓一举两得。他又诏令金国逃难之民，降者免死。有人对此持怀疑态度，认为降者是危急则降，缓和便逃，还能补充敌人兵源，实难赦免。可是，耶律楚材却不以为然，他建议窝阔台造白旗若干，发给降民，使归本土，蒙古兵不得侵害之。此举不但救活了无数百姓，还消除了中原人民对蒙军的畏惧和仇恨心理。
第二，谏阻“裂土分民”，建立中央集权。自成吉思汗建国以来，蒙古统治者就实行“裂土分民”的分封制。窝阔台汗即位后，也准备把新占领的中原地区分赐给各亲王和功臣。耶律楚材基于对历史上分封制与郡县制的演变和斗争的深刻了解，在这关键时刻劝谏道：“裂土分民，容易引起彼此间的不满和猜疑，扩大矛盾和纷争，不如多给他们一些金帛。”窝阔台说：“我已经答应他们了，怎么办呢？”耶律楚材为之策划了一个万全之策，就是由政府派遣官吏到各郡县收税，不让他们擅自课征，把向地方征税的权力收归中央。耶律楚材还建议：各州郡置长吏专管民事，设万户府总领军政，设课税所管理钱谷。三个部门间势均力敌，不相统摄，力量有限，骄横气焰就会受到遏止。窝阔台汗采纳了上述建议，制订了地方官军民财三权分立的制度，大大加强了中央集权的实力，压制了地方势力的扩张。
第三，制止倒退，发展农业。窝阔台刚登帝位，有个叫别迭的蒙古贵族建议：“中原地区的汉人不懂得畜牧业生产，对于我们没有什么用处，不如把他们全都杀了，好在那里开辟牧场。”耶律楚材敏锐地觉察到，这是一个变先进为落后的建议，反映了某些习惯草原生活的贵族的无知，如被采纳，后果将不堪设想。他及时向窝阔台指出：“天下是广阔的，四海是富裕的，各地人民都会勤劳生产，只要政策好，他们就可提供大量的财富。”窝阔台听了说：“如果真像你说的那样好，国家收入可以增加，又何必杀人呢？就按你的意见办吧。”一场破坏中原农业经济的灾难得以制止。
第四，建立税收制度，代替军事掠夺。蒙古贵族崇尚武功，根本没有税制观念。他们看不到连年征战，战事频繁，这样下去会“兵强而国蹙”。元太宗二年（公元1230年），耶律楚材向窝阔台建议：“陛下即将南征金国，军需从何而来？仅靠畜牧是远远不够的。如果建立税收制度，仅中原地区的地税、商税以及酒醋盐铁山泽之利，一年可得五十万两银，八万匹绢，四十万石粟，军需就不成问题了。”窝阔台听后同意试行。于是，在河北一带建立了十路征收税使，遴选有德之士充任。公元1231年秋天，窝阔台在行宫中，面对十路课税使陈列在朝廷上的金、银、帛、粟等税物，欣喜万分，他高兴地对耶律楚材说：“你虽没离我左右，却能使国用充足，南国的臣僚中，有谁能比得上你呢？”
第五，释放俘虏，安定民心。蒙古灭金后，大批百姓沦为俘虏，北返途中，逃亡者十有七八。窝阔台立下禁令，不准收留逃俘，违者灭其全家，乡社连坐。于是，逃俘无人敢收留，食宿亦无着落，以致饿殍遍野。耶律楚材深谙“得民心者得天下”的道理，对谏太宗说：“中原既平，所有百姓便都是皇帝的百姓。再说逃民又能逃到哪里去呢？为何要因一俘囚而连坐处死数十百人呢？”太宗顿然醒悟，遂取消此禁。
第六，抑制高利贷者，反对过分剥削。随着国家区域的扩大，商贾的活跃，高利贷十分盛行。农民和手工业者为了维持生活和交纳赋税，有时被迫借债，年息高达百分之百。负债者至期无力偿还者，经常被逼得家破人亡。为了抑制高利贷者，耶律楚材规定了借贷政策，凡借贷者，以本息相等为极限，民间负债而无力偿还者，由官府代替偿还。此项政策在一定程度上缓解了因债务关系而引起的社会矛盾。当时政府官吏为增加收入，竟与商人勾结，承包了全国的课税、差发，这种把国家财政经济命脉交给商人的作法，是十分有害的。耶律楚材说：“这是贪利之徒，罔上虐下想出的恶主意，为害甚大，决不能干。”于是奏请窝阔台汗废除了。
在耶律楚材的努力下，蒙古统治者较快地适应了中原地区高度发展的封建制度，恢复了战乱造成的破坏创伤，把封建经济推上了正常发展的轨道。
第七，尽忠尽智，强诤巧谏。耶律楚材从政治国有一句名言：“兴一利不如除一害，生一事不如省一事。”他殚精竭虑，忠心耿耿。只要他认为与国与民有利的事，总是事无巨细，想方设法，力争使之实现。他的想法不被君王接受，有时涉及君王本人，他总是能巧妙地运用自己的智慧和谋略，或强诤或巧谏，千方百计使自己的主张得以实施，但又不影响他与君王之间的亲密关系。所以，他历仕成吉思汗、拖雷和窝阔台三朝达三十余年，始终君臣相得，乳水交融。
公元1223年夏天，成吉思汗攻打花刺子模取得重大胜利后驻军铁门关，当地人送来一只怪兽，独角，身形似鹿，尾巴同马，浑身绿色，嘶鸣声咿唔又似人言。成吉思汗感到奇怪，询问耶律楚材。耶律楚材便从西征军事、政治目的均已达到，应立即结束战争的大前提出发，按古书介绍，借题发挥地说：“此兽名叫角端，它的出现表示吉祥。它能作人言，厌恶杀生害命，刚才的叫意是大汗你应该早点回国了。皇帝是上天的长子，天下的百姓都是皇帝的儿子，愿大汗禀承上天的意旨，保全天下老百姓。”成吉思汗听罢，立即决定结束西征，班师回国。
窝阔台八年（公元1236年），下诏简选宫室美女，以充实后宫。耶律楚材以“美女足以备用，臣恐扰民”为由，拒不执行。太宗开始大为气愤，但沉思过后，觉得耶律楚材以民为重，实属难能可贵，也就不再责怪。
蒙人饮酒甚盛，太宗也染此习，时时酩酊大醉。每此时，耶律楚材总是以“酒能腐蚀铁器，何况五脏”的动情之言谏劝之，终使太宗省悟。不但自身控制饮酒，同时诏令近臣，每日只能进酒三杯。正是由于这种莫逆腹心之情，能够使得君臣相得益彰，亲甚兄弟。在一次集会上，太宗亲为耶律楚材敬酒，并且骄傲地说：“我相信你，任用你，是先帝的命令。要是没有你，中原决不会有现在这样安定。我之所以高枕无忧，全是你的功劳。”
蒙古国随着法制的健全和实施，日益兴旺起来，但那些自身权益受到侵害的豪强贵族们，对耶律楚材恨之入骨，到处散布谗言诋毁他。有人说他“援用亲旧，必有二心，应奏知大汗，斩杀此人。”耶律楚材听了并不计较。好在窝阔台汗明察秋毫，深责其诬。对于谣言传播最恶者原燕京留后长官石抹咸得卜，太宗命耶律楚材鞫审之，耶律楚材以国事为重，不把个人恩怨记在心上，宽宏大度地奏请太宗日后处置。这种高尚的品德很受太宗赏识，他私下对侍臣说：“楚材不记私仇，真是宽厚的长者，你们应当效法他的为人。”
耶律楚材总是不放过任何一个可以谏劝国君的机会，往往因势利导，收到奇效。有一次，窝阔台汗的宠臣杨惟中等人因包庇杀人犯被耶律楚材拘捕审问，窝阔台汗听信谗言，盛怒之下，不辨真假，反而把耶律楚材抓起来，继而又感到不对，有些自悔，命人把耶律楚材放了。耶律楚材却不肯罢休，说：“臣位至公卿，辅佐陛下处理国政，陛下下令逮捕我，认为我有罪，应当向百官宣布我的罪在哪里。现在却又释放我，说明我没有罪，这样轻易反复地处理问题犹如儿戏。如果国家真遇到什么大事，能够这样处理吗？”在场的大臣们听后不觉大惊失色，都为他这种“犯上”的语言捏一把汗。幸好窝阔台汗不是昏君，他对耶律楚材耿直是信得过的，不仅没有发怒，反而温言相劝：“我虽贵为皇帝，难道就没有一点过错吗！”耶律楚材借此机会，因事而发，立谏十策：信赏罚；正名分；给俸禄；官功臣；考殿最；均科差；选工匠；务农桑；定土贡；制漕运。窝阔台汗深被他的公心所感动，准令照此施行。
耶律楚材的奏议，窝阔台汗有时也不从其言，甚至一意孤行。尽管如此，耶律楚材也总是要力争到底。公元1239年，窝阔台汗利令智昏，竟将一国课税，转手出售于巨商。为此，耶律楚材声泪俱下，极言诤谏，仍未果。只好喟然长叹：“民之困穷，将自此始！”过后，耶律楚材仍尽忠于皇上，为国事而奔忙。
元太宗十三年（公元1241年），窝阔台逝世，乃马真皇后称制，她宠信曾用重金行贿的奥都刺合蛮，不少贵族畏惧其势，争往附之，耶律楚材遭到排斥疏远。眼见朝政紊乱，国事日非，他不忍心撒手不管，只要发现有“不便于民”的事，还是站出来仗义直言。一次乃马真后将盖了御宝的空白纸交给奥都剌合蛮，由他自行填写官职，擅发政令，耶律楚材知道后，当着乃马真后面说：“天下者，先帝之天下，任用大臣，朝廷自有章法。不按规章办事，就乱了法，这样的诏令我不敢奉行。”经耶律楚材据理力争，终于收回空白御纸。
可是，事隔不久，乃马真后又下懿旨：“凡是奥都剌合蛮提出的建议，令史必须记录下来，如果不办，就要断手。”耶律楚材挺身而出诤谏道：“国家大事，先帝全都委托老臣处理，令史没有责任。如建议合理，自当奉行。如不可行，死且不避，还怕断手吗？”乃马真后听罢怒形于色，但耶律楚材毫无惧色，慷慨陈词：“老臣跟随太祖、太宗三十多年，没有做过对不起国家的事情，皇后岂能无罪而杀害老臣？”乃马真后瞠目结舌，一时亦无可奈何。
乃马真后三年，（公元1243年），耶律楚材因得不到信任，眼见奸佞当道，朝纲紊乱，国运不振，在忧愤中，抱恨长逝，终年五十五岁。一颗奠基元朝的智谋之星陨落了。
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