1927年5月，在大革命遭受严重失败的白色恐怖中，徐特立毅然加入中国共产党。同年8月参加南昌起义，任革命委员会委员、起义军第二十军三师党代表兼政治部主任。1928年在莫斯科中山大学特别班学习。1931年11月，当选为中华苏维埃共和国中央执行委员会委员，任中华苏维埃共和国临时中央政府教育部代部长，兼任苏维埃大学副校长。1934年他以57岁的高龄参加了中国工农红军二万五千里长征，表现了老英雄的大无畏的革命气魄。
新中国建立后，1949年10月－1954年9月，任中央人民政府委员会委员。他以古稀之龄朝气蓬勃地投身于新中国的建设中，致力于社会主义的教育事业。党中央曾评价他“对自己是学而不厌”，“对别人诲人不倦”，“中国杰出的革命教育家”。毛泽东称赞他是“坚强的老战士”，“革命第一，工作第一，他人第一”。刘少奇称赞他是“中国共产党的光荣”。周恩来称赞他是“人民之光，我党之荣”。中国共产党成为执政党之后，徐特立关注的第一件事，就是保持党的优良作风。他认为自己作为一名老党员，一名党的高级干部，应该时刻不忘保持党的优良作风，特别是保持“实事求是，不自以为是”的工作作风。他关注的第二件事就是发展社会主义的教育事业，他孜孜不倦地从事学术研究，发表了很多精辟的见解及深刻的论述，这些文章大都收集在《徐特立教育文集》和《徐特立文集》中。
1927年春，徐特立回到离别近半年的家乡，展现在他眼前的乡村面貌是全新的——恶霸地主的威风被打下去了，流氓、烟、赌也不见了。法院无案可审，大小诉讼，农会开个会就公平解决了。透过这些变化，他看到了农民运动的力量，也体察到毛泽东潜心从事农民运动的远见卓识。于是，他参加了湖南省农民协会，并担任教育科长，兼任湖南农村师范农运讲习所主任。
1927年5月，反动军阀许克祥在湖南发动了“马日事变”，疯狂屠杀共产党，镇压工农运动。徐特立加入共产党的儿子徐笃本，也在敌人追捕时牺牲。徐特立深感靠国民党解救中国已成泡影，国恨家仇，促使他四处寻找共产党。不久，他在自己的学生、女共产党员黎尚瑾家中，遇到了过去一师的学生、来此避难的中共湖南省委负责人李维汉，即向李维汉提出了加入中国共产党的请求，经他的介绍，正式加入了共产党。当毛泽东知道这一情况时，赞扬说：真是疾风知劲草，岁寒知松柏啊！
徐特立入党后，参加了武汉农民运动讲习所的工作，并参与发动南昌起义。1928年，党中央派徐特立赴苏联莫斯科中山大学特别班学习。两年后，他回到了国内。不久，即奉命赴苏区。为了普及苏区教育，他创办了师资训练班，不久发展为列宁师范学校，先后为瑞金140多个乡培养了600多名教师。在徐特立的直接领导下，苏区还办起了各种专科学校，为党培养了大批政治、经济、军事、文化各方面的干部专门人才。
在长沙、在瑞金、在延安，徐特立都亲手创办了大量的学校，而且是在没钱或少钱的条件下办成功的。他凭的就是自力更生、艰苦奋斗这两大传统法宝。
徐特立在当延安自然科学院院长时，由于日本的侵略，国民党的封锁，没有科学仪器设备，没有必需的图书资料，甚至连普通的校舍、黑板、纸、笔都很缺乏。困难再大也难不倒徐特立，他带领师生们，自己做教具、自己制作实验设备、自己编写教材，还自己动手挖窑洞、建校舍。自力更生办起的延安自然科学院，居然能培养出世界闻名的科学家和专业管理人才，如著名的核动力专家彭士禄、中国地热之父任湘等，人才之多，举不胜举。
徐特立办长沙师范时也是白手起家。第一是没有校舍，最后想到善化县和长沙县已经合并，善化的学堂闲着，虽然是个破庙，收拾收拾，临时凑合着还可以用。教师不够，找朋友帮忙，只吃饭不给钱。没有校工，徐特立就自己兼。没有教材也是自己编。就这样，一座生气勃勃的长沙师范就办起来了。多年过去了，长沙师范为国家培养了大量优秀人才。徐特立办长沙女子师范也是一样，校舍、黑板、桌、椅都是借来的，没有经费，自己就在其他学校多兼课，所得的收入作为长沙女子师范的办学经费。
徐特立排行第二，他有一个外号叫“徐二叫化”，原因是他自奉极其俭朴。有一年除夕，他办完事深夜才返校，开水泡冷饭就成了他的年夜饭。徐特立在当长沙师范校长时，因为穿着过于粗朴被周南女校的门房误认为是下人。更有趣的是他担任国民革命军第十八集团军高级参议时，被张治中将军的门卫挡在门外，说：“今天张主席有重要客人来访，恕不接待。”等到徐特立回头拿来名片，张治中将军出来迎接，门卫才知道这位形似伙夫的老头就是今天的贵客徐特立。他当校长，教员坐轿子，他步行；教员吃小灶，他和学生一样吃大灶；教员穿皮鞋，他穿草鞋；别人请客，他从不去参加。他在《六十自传》里写道：“节省日用，谢绝一切应酬，绝对不请朋友吃酒肉和茶点。”
筚路蓝缕，以启山林。徐特立为了办学，艰难困苦勤俭节约的程度超出一般人的想象。为了紧缩开支，哪怕一张纸、一支笔都不随便使用。教师们丢弃的剩残粉笔头，徐特立随时捡起来装在口袋里自己上课再用。学生们常常看到校长衣服口袋里鼓鼓囊囊的，不以为然。徐特立为此写了四句话：“半截粉笔犹爱惜，公家物件总宜珍。诸生不解余衷曲，反谓余为细算人。”
条件再差的学校，徐特立也能够把它办好。因此徐特立得了一个外号叫“徐二镂锅”。镂锅，就是用铁水补破锅。破锅只要经镂锅匠一镂，便可以成为一口可用的锅。这是长沙市民和部分同行对徐特立敬业精神表示肯定的昵称。擅镂破锅，缘于徐特立当校长具有很强的凝聚力。他为人恭谦、民主、实干。他认为，遇到难事时，身体力行对师生具有很强的号召力。由于他做出了表率，有时学校发不出工资，只供伙食，教师照样上好每一堂课。学校缺少必要的设备，老师、学生都主动从自己家里把什物搬到学校里来。
他对本校的每一位教师都真诚对待，高度尊重，全面关怀他们的思想和生活，还很注意发挥他们的个人特长。因此不少名牌教师情愿俸金少一点，也都乐意在徐特立领导下任教。他在长沙女子师范学校任校长时，一位著名的理化教师同时在长郡中学兼课，长郡每课时聘金1元，他经常缺课；女师每课时6角，他不但不缺课，而且教课非常认真，甚至主动为学生义务补课。有人问他这是为什么，他说：“长郡中学的彭校长是老爷，高不可攀；徐校长平易近人，是朋友。我到长沙女师上课，常到徐校长的房里，坐在他床上，随便谈天。他接待殷勤，毫不隔阂，钟点费虽然少一点，但精神上非常愉快，所以愿为效劳。”
在延安自然科学院当院长时，教师们都是好几个人住一孔窑洞。按规定，徐特立可以单独住一孔，可是他定要别的老师和他三个人住一孔。晚上三个人聚在一盏小油灯下办公。他说：“大家住得比我更挤，为什么我要一个人住呢？”住地到学校要翻几个山头，每到下雨，山陡路滑。他就打着赤脚，拄着拐杖，爬上爬下，从不因为年高路滑而迟到一分钟。那时他已经快70岁了，有这样一位做榜样的校长，教授们在教学上谁都不会掉以轻心，学生也没有吊儿郎当的现象发生。徐特立在笔记中写到：“己欲立而立人，己欲达而达人。”他认为，作为校长，最重要的是迎难而上，率先垂范。
徐特立还有一个外号叫“徐家外婆”，因为他对学生像外婆对外孙那样慈爱，这是长沙女子师范的学生取的。徐特立以慈爱宽容的胸怀，获得学生的爱戴。一次，有个学生被开除了。晚上，徐特立辗转反侧，第二天他又派人把那个学生追回来，亲自和他语重心长地长谈，然后介绍他到长郡中学上学，后来这个学生变成了优等生。徐特立到了耄耋之年，虽不当校长、教师了，其慈爱宽容丝毫不减。此外，徐特立还经常资助寒门学子。例如，穷学生田汉想读书、买书，却苦于囊中羞涩。徐特立便把自己的购书折子给了他，任他购买，使他终生难忘，他赞扬徐特立忧国忧民关爱学生是：“一片外婆心，满腹哀时泪。”
徐特立在学校享有极高的威望。而学而不厌，不断更新知识，确保自己的学问在同行中遥遥领先，是徐特立获得师生一致敬重的原因之一。毛泽东曾经讲过：我在湖南第一师范求学时，最敬佩的有两位老师，一位是杨怀中先生，一位是徐老。杨、徐二位之所以给毛泽东的印象深刻，主要缘于两人的人品和学识。徐特立不动笔墨不看书的习惯，在诸生中以毛泽东继承最好，毛泽东因此也受益匪浅。现在我们只要拿出徐特立和毛泽东读过的书对比一下，就会发现他两人的批注方式惊人地相似。
徐特立18岁开始在乡村担任蒙馆的私塾教师，随后就施行宏伟的“十年破产读书”计划，28岁时考入宁乡师范速成班学习，33岁东渡日本考察小学教育，43岁留学法国，51岁入莫斯科孙中山中国劳动大学高级班学习。要留学法国，学习法语困难重重。法语毫无基础可言，由于年纪大，记忆力差，加上掉了两颗门牙，发音更吃力，但他毫不畏缩。他说：“我43岁学法文，一天学一个字，一年学365个字，7年可学2500多字，到了50岁时，岂不就是一个通法文的人吗？假若一天学两个字，到了46岁半，就可以通一国文字。我尽管笨，断没有一天学一字学两字也学不会的。”经过一年多不懈的努力，终于能够读懂法文的科学书籍了，顺利考进了巴黎大学，四年以后又去了比利时、德国。
由于徐特立知识渊博，从蒙馆、初小、高小，到中学、师范、大学他都任过校长。除了音乐课不能上（少了两颗门牙唱歌不成），当时师范、中小学开的各门课程他都上过。当年长沙一共有八百所小学校，所有教员基本上都是他的学生，他被公认为教育界的“长沙王”。
大家都知道毛泽东是他的学生，殊不知他的学生中还有很多政界要人、科学巨匠、文化名人，何叔衡、李维汉、蔡和森、蔡畅、许光达、刘英、田汉、李鹏、叶选平等都是他的学生。在徐特立的学生中，之所以能够出现那么多要人、伟人，主要原因之一就是徐特立不拘一格发现人才，因势利导培养人才，尤其注重校园高雅文化对学生的熏陶。
1934年10月中旬，中央红军主力部队开始进行战略转移。这时的徐特立已经57岁，是长征队伍中年纪最长的一个。毛泽东也和老师徐特立一起被编在中央纵队，拖着病体，踏上了漫长的征程。长征胜利后，当人们提起徐特立曾是毛泽东的先生时，他总是真心诚意地说：“从前我在湖南第一师范教过书，当过毛主席的先生，那是真的；那只是一日之师，而毛主席是我的终身之师——是他带我这个老朽走上了革命道路。”言语之中，充满着对毛泽东的爱护和尊重之情。毛泽东对徐特立也是十分信赖和敬重的。瞿秋白牺牲后，毛泽东亲自提议徐特立担任中华苏维埃中央政府教育部长，后来陕甘宁边区政府成立又任命他担任边区教育厅厅长之职，给这位老教育家创造了一个为边区教育事业大展宏图的机会。
1937年2月1日，是徐特立60岁的生日。1月30日，在延安各界为徐特立举行60寿辰庆祝大会的前一天，正忙于制定抗日救国大计的毛泽东，给徐特立写了一封感情真挚的信，为老师祝寿。信中高度地概括了徐特立作为一名共产党员为中国人民的解放事业作出的重大贡献，热情地赞扬了他作为一代师表所具备的崇高品格，充分表达了一位学生对老师的崇敬之情。
毛泽东在延安为老师祝寿，10年后还有一次。那是1947年初，蒋介石命令胡宗南指挥23万人马进攻延安。当时徐特立已转移到陕北高原东北部的绥德城。徐特立寿辰的前几天，工作人员请示正在全力指挥西北和全国解放战争的毛泽东：徐老的70大寿还庆不庆祝？毛泽东毫不犹豫地说：“庆，为什么不庆？还要大大地庆祝一番！我们一方面要为徐老祝寿，另一方面还要显示延安军民沉着应战，以鼓舞边区军民的斗志。”根据毛泽东的指示，党中央派出一辆大卡车专程前往绥德，接徐特立返延安做寿。寿诞的前一天晚上，毛泽东和朱德等中央负责同志亲临徐特立居住的窑洞祝贺，俗称“暖寿”。次日，中共中央办公厅、边区政府举行了热烈的庆祝大会。
新中国成立之初，毛泽东尽管政务十分繁忙，仍忘不了他与徐特立之间的师生情谊。一次，毛泽东特地派人来到徐特立的住地，邀请他到中南海家中吃饭。话别时，毛泽东见徐特立穿着还像过去那样俭朴，又联想到徐老当年为革命牺牲的两个儿子，就将自己身上穿的一件呢子大衣脱下来，送给徐特立，以表人子之心。回家后徐特立把毛泽东赠送的大衣收藏起来，只在庄重的场合才穿。
“平凡伟大马列真，一代师表启后昆。道德文章垂万世，堪称革命一完人。”徐特立是毛泽东的老师，也是中国人民的师表，他曾教导毛泽东立志、立德，他还使千千万万个普通的中国人，知道了读书、识字、明理，摘掉了“文盲”的帽子。
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