早在永历十五年（1661年）五月，当郑军夺取赤嵌城之后，郑成功便仿照明朝制度，改赤嵌地方为东都明京，设一府二县。府称承天府，所辖二县为天兴县（今台湾嘉义县佳兴里）与万年县（今台湾高雄县兴隆里），设府尹、知县管理地方政务，负责查报各乡社田园册籍，按田产人丁收纳税银。攻克热兰遮城后，又下令改其为安平镇，并在澎湖设立安抚司，作为台湾与金厦基地军事、粮饷往来的联络机构。
为了解决军粮的供应问题和立足台湾的长期打算，郑成功对台湾的土地开发十分重视。在郑成功的复台大军里，就有从事耕种的农民随行，还携带有很多的犁、种子和开垦所需的其他物品工具。在收复赤嵌城后，尽管围困热兰遮城的战斗还在进行中，郑成功仍将一部分部队分派到各地进行屯垦，寓兵于农，对于奔赴各地屯垦的官兵，郑成功预发六个月的饷银，作为垦荒的资金。郑军各镇营迅速展开了大规模的垦荒造田。许多开垦的地方都以镇营的名字命名，直到今天仍然继续沿用。除了军垦外，郑成功还派人接收原荷兰东印度公司的王田，作为郑氏政权的官田，招佃进行耕种。不久，又正式颁布垦地谕令，鼓励文武官员和大小将领官兵开辟田地，“尽其力量，永为世业”，使得开垦出来的田地永远作为他们自己的产业。对于私人开垦的田地，郑氏政权给予严格保护，严禁侵占土著百姓和汉人已经开垦的田地。
郑成功针对清朝强制推行的“迁界令”（清政府为切断沿海百姓与明郑政权的联系，强迫东南沿海三十里地的居民毁家迁往内地），于永历十六年正月（1662年3月）下令“收沿海之残民，移之东土（指台湾），开辟草莱，相助耕种”。在命令下达后不久，即有十余万流散百姓相继迁来台湾，另有部分侨居吕宋（菲律宾群岛）的华人，为摆脱西班牙殖民者长期的迫害，也逃往台湾定居，郑成功同样“给其田畴，加以抚慰”，让他们在台湾安居乐业。郑成功多次严令金门、厦门各岛郑军将领搬家眷入台。经过这次有组织的移民，台湾的人口激增，为台湾开发提供了劳动力的保证。
在开发台湾期间，郑成功特别重视安抚团结土著百姓。郑军初入台湾时，土著百姓因受荷兰殖民者蒙蔽诱骗，对郑军并不友好。郑成功为与土著百姓改善关系，设宴款待前来迎附的土著部落长老，并赐给袍帽靴带等物品进行慰问，还亲自前往南部各社视察，土著居民夹道欢迎，还帮助郑军肃清躲藏在土著村社里的荷兰人。郑成功严禁郑军官兵滋扰土著村社，尤其是在官兵围地开荒时，多次重申“不准混侵土民及百姓现有耕物业”的军令。他还下令承天府派遣有农事经验的汉族农民，发放先进农具与“熟牛”（耕田有年的老牛），教导土著百姓耕作，逐步改变他们不懂驱牛耕田及禾稻成熟时靠手逐穗拔采的落后生产方式。
永历十五年七月，由于发生驻扎大肚社屯垦的郑军营将杨高欺凌土著百姓，引发土著首领阿德狗让起兵事件，郑成功除下令镇压少数与荷兰殖民者相互勾结、主动挑衅的村社头领外，尽可能采取一些和缓友善的措施。他遣兵都事李胤持令传发各营镇“不准搅扰土社”，并调离与大肚社发生冲突的后冲镇官兵，令其“移扎南社”。此后，郑成功还曾派船到厦门，准备调遣储贤馆培养的年轻文职官员洪初辟等十人到台湾，分管各番社事宜，后因发生金厦留守将领抗命事件而未得实行。在郑成功苦心经营之下，随着大量汉族军民的垦殖，土著百姓逐步接受先进的农耕技术，由半原始形态一跃跨入封建制形态，许多村社的农、林、猎业尤其是制糖业，都迅速发展起来，台湾百姓生活得到显著的改善和提高。
在开发台湾的同时，郑成功还指示在经济上继续开展海上贸易，实行通洋裕国。此时主要贸易往来对象仍是日本与东南亚。由于台湾制糖业的迅猛发展，已有相当数量的砂糖输往日本，并有部分余粮与鹿皮外运，主要换取日本的白银、铜及各种军需品（最多的是倭刀，倭刀在明末已传入中国，古代兵器史料有记载，其刀体狭长、刃薄锋利，刀柄较中国刀倍长，使用时双手持握，上阵斩马，威力无比，郑军北伐南京前组建的虎卫镇铁人，即随身佩带根据这种倭刀形制打造的云南斩马刀，这也说明郑成功确实计划以台湾为筹饷练兵之地，期待来日整师西向，图与清军铁骑再决一战）。郑成功在这一时期收取海上贸易之利，从事对外商业活动，其规模与在厦门之时相比，已大不如前，但也在一定程度上缓解了他维持军队和政权开支所遭遇的经济困难。郑成功进驻赤嵌城后，曾一度策划进军东南亚地区（征讨吕宋），进一步与荷兰殖民者的东印度公司争夺海上航路与贸易控制权，但这一计划终因战事急迫及后来郑成功突然去世而未能实现。
在收复台湾几个月后，郑成功便病逝于台湾。郑成功开发台湾的时间虽然不长，但是成效显著。据史书记载，当时“野无旷业（指荒废的耕地），军有余粮”，村社“嘉木阴森，屋宇完洁，不减内地村落”。所有这一切，说明郑成功作为郑氏第二代使台湾的开发步入一个新时期，为其继承人长子郑经统治时代的全面开发，以及清初统一后台湾逐渐发展为提供粮食资源的农业经济区奠定了重要的基础。
郑成功死后，他的长子郑经继承了他的事业，继续进行台湾的开发建设。在行政管理制度上，郑经改东都为东宁，升天兴、万年二县为州，增设三个安抚司，管理台湾南北路和澎湖地区。他还在承天府下设东安、西定、宁南、镇北四坊，坊设“签首”，负责管理民事；乡以下的居民区分为三十四里，里下设有社，由乡长管理；居民十户为一牌，十牌为一甲，十甲为一保，各级分别设“牌首”“甲长”“保长”等职务，管理所在地的行政事务。由于行政管理制度的完善，保证了地方统治的稳定和对生产的有效管理。
在农业生产方面，郑经继续推行与民休息、鼓励屯垦的政策，督促军民进行更大规模的开垦，而且为了使开垦的土地获得良好的灌溉，郑经还组织人修筑了许多的水利设施。经过郑成功郑经父子的经营，开垦的成效十分显著。郑经时代垦殖的田地数量，比荷兰殖民统治时期增加了一倍多。由于土地的大量开发和水利的兴修，从1665年起，台湾农业便连年丰收，不但岛上军民的粮食可以自给自足，甚至还有余粮可以贩卖到漳州泉州地区。在农业生产发展的基础上，制糖、制盐、烧瓦、建房、造船、冶铁等手工业也得到了一定的发展，商业也获得初步的繁荣。
在对外贸易方面，郑经更大规模地开展海外贸易，他派商船前往日本、东南亚各地从事贸易活动，将台湾生产的粮食、蔗糖等物产贩卖到各国，同时带回台湾军民所需要的物资，还与英国签订通商条约，允许英国商人到台湾和厦门经商，同时还与葡萄牙、西班牙等国发展通商贸易，开辟鸡笼（基隆）为商埠，允许外国商人居住。
郑成功收复台湾后，由于粮食紧张，屯垦才刚开始，还没办法由官方进行文化教育的推广。郑经治理台湾时期，在屯垦取得了一定的成效后，辅臣陈永华就建议尽快建造孔庙、设立学校，以推广教化、培育人才。郑经下令在承天府宁南坊魁斗山前建造孔庙，1666年正月孔庙落成，郑经率领文武官员举行祭祀至圣先师孔子的典礼，前来参观的百姓多达数千人。郑经还命各村社设立学校，儿童八岁入小学，聘请有学问的儒生为教师，教授儒学和经史文章，同时在天兴、万年两州三年举行两次选拔考试，照科、岁例开试儒童。州试有名送府，府试有名送院，院试取中者送太学。三年再试，取其优秀者补送六官内担任都事。郑经还成立太学院，由陈永华担任院长。郑经通过官办教育，确立了儒学教育的主导地位。郑经治理台湾时期，在推广文化教育的过程中，尤其鼓励土著百姓的儿童入学，土著居民的儿童入乡学读书，可以免除其父母的徭役，这是汉族居民所没有享受到的待遇。随着儒学教育的推广和学校制度的完善，台湾的文化教育事业日渐兴盛。
经过郑成功、郑经、郑克塽祖孙三代的经营，台湾得到了初步的开发。据史书的记载，台湾在郑成功祖孙三代开发之前，大部分地区人烟稀少、土地荒芜，经过开发之后，烟火相接，荒土得到开垦，都成为肥沃的土地，为台湾农业经济的繁荣奠定了重要的基础。台湾的社会面貌发生了很大的改变，台湾中南部地区已有了较为成片的开发，西部沿海的其他地方也得到了一定的拓垦。台湾军民生活富足，社会日趋安定，实现了郑成功早年设想的“野无旷土、军有余粮”的目标。
郑成功收复台湾，从根本上铲除了西方殖民文化的影响，掀起了中华文化传播的高潮。在郑成功祖孙三代的经营下，华夏文化在台湾得到全面的传播和巩固，从而奠定了台湾文化的总体格局。郑经通过官办教育确定和巩固了儒学思想文化的统治地位，促使汉族与土著百姓在这种思想文化统一下的进一步融合。同时，随着郑成功部下军民的屯垦开发，大陆的语言习俗、民间信仰，特别是闽南地区的语言习俗、民间信仰在台湾广大地区自然传播开来。直到今天，这些语言习俗、民间信仰仍然在台湾民间保存传衍，郑成功收复台湾开发台湾促成闽台两地不可割裂的联系。
收复台湾后的半年，正当郑成功励精图治，大力开发台湾，期待富国强兵之时，许多意想不到的事件却接踵而至，使刚刚脱离戎马劳顿的郑成功身心备受摧折。
首先是西南永历政权的灭亡。当郑成功东征台湾之初，永历帝在清军的进剿中已退走缅甸，李定国则驻节滇西孟艮一带。不久清军吴三桂部进兵缅甸，在其强大兵力施压下，缅人扣留永历帝，虐杀随从官员，又在洞乌设伏击败李定国援师。就在郑成功收复热兰遮城之时，永历帝被缅人献给吴三桂，在当年（1662）四月二十五日被绞杀于昆明。消息传至台湾，郑成功闻讯大惊，提督马信建议“挂孝去朔”（取消永历年号），郑成功坚持不可，虽心中明白难有侥幸，却仍说：“路途遥远，林英（报信者，为永历兵部司务）亦是耳闻。事迹涉疑，今若以讹传妄举，倘以后圣驾尚在，则将奈何！”决定继续尊奉永历年号。
其次，父亲郑芝龙在京被清廷处死。当郑成功在东南沿海坚持抗清的十七年内，清廷一直扣押郑芝龙及其随降家眷作为人质，希望迫使郑成功投降。自永历八年（1655）清郑议和破裂之后，清廷认为郑芝龙已失去作用，下令将之囚禁于宁古塔。郑成功东征期间，在北京的郑氏家人尹大器向清廷举报郑芝龙长期与郑成功密通书信，朝廷命议政王、大臣、九卿、六科会同监察御史议定郑芝龙罪状，郑氏降将黄梧也上疏，认为不杀郑芝龙则“成功之心不死，海上诸伪将投诚之意不决”。于是在清顺治十八年（永历十五年，1661年）十月，清廷下令将郑芝龙及子弟共十一人尽皆处死。第二年正月，郑成功在台湾闻报父亲凶信，虽然此事早在预料之中，但仍顿足捶胸，悲愤异常，望北大哭道：“若听儿言，何至遭此杀身之祸！”下令在台文武官员挂孝哀悼。不久又报清廷根据黄梧的建议，派人挖掘郑氏祖坟，郑成功对清朝及黄梧更是切齿痛恨，手指西方大骂：“生者有怨，死者何仇？敢如此结不共戴天之仇！倘有一天治兵西向，我不寸磔你黄梧身尸，枉作人间丈夫！”
第三，东征大业难为诤友（能够直言规劝的朋友）理解。当1661年4月，郑成功率师东征台湾时，原鲁王旧部兵部侍郎张煌言正领军在江浙一带转战，闻讯急派亲随罗子木携亲笔函追至澎湖军前劝阻，说：“军有寸进无尺退，今入台，则将来金厦两岛恐并不可守，是让天下志士失望啊！”当时张煌言等浙东将领跟随鲁王朱以海到厦门依附郑成功，郑成功尊重张煌言的气节和意愿，一直与其保持着同盟的关系，视其有如诤友，军事大计常与之共商。张煌言也极赞赏郑成功的忠君，曾对人说：“招讨使（郑成功隆武时赐挂招讨大将军总统使印，故有此称）始终为唐（指忠于唐王，也就是南明隆武帝），真纯臣也。”成功听说后也感叹：“侍郎（指曾任鲁监国兵部侍郎的张煌言）始终为鲁。岂不是与我异趣而共志！”因此两人英雄相惜，成为并肩抗清的战友。如今郑成功起兵东征，张煌言认为台湾远离祖国大陆，收复台湾是一种脱逃行为，与他急切兴复明朝的主张是相左的。在张煌言的带动下，作为郑氏监军的宁靖王朱术桂留居金门，长期追随郑成功的明臣遗老卢若腾、徐孚远等移居别处，不愿随大军入台，王忠孝也批评郑成功东征台湾是“僻处海滨，不图根本，真不知其解也”。同年年底，清朝厉行迁界，沿海百姓流离失所，人心思反，张煌言认为这是反清复明的大好时机，再遣罗子木携函入台，力劝郑成功回师大陆，在这封著名的《上延平王书》中，处处流露出对郑成功的失望，认为思明州（厦门）是根柢（树木的根基），台湾是枝叶，“无思明是无根柢矣，安能在枝叶乎”。他批评郑成功从私利出发取台湾为安身立命之所，是无意复明的表现，是“人和乖背而地利失宜”，甚至用“生既非智，死亦非忠”“进退失据，噬脐何及”这样激烈的言辞对郑成功加以抨击。不但如此，张煌言还写下“田横尝避汉，徐福亦逃秦，试问三千女，何如五百人？槎归应有恨，剑在岂无嗔，惭愧荆蛮弄，空文采药身”的诗句，似乎是针对郑成功的《复台》七言句所作，将他比作逃出秦国远走东瀛的仙客徐福。另外还有一首这样写道：“中原方逐鹿，何暇问红梁。……应笑清河客，输君是望洋”，更是对郑成功入台提出尖锐的质问。这些诗句后来也转到郑成功的手中，郑成功虽说不为所动，但因深知张煌言是浙东誓死抗清的仁人志士，深具鞠躬尽瘁、死而后已的精神气节，其个人影响力在郑军中实不在小，虽然眼光短浅，却也不便直接斥责他不明是非。但并肩多年、互相敬重的诤友对自己收复台湾产生这样的误解，尖刻指责、冷言讥讽，实在令郑成功深感苦闷，悲叹不已。
其四，为金厦将领的联合抗命。郑成功决计东征时，多数将领即持反对意见，不过迫于郑成功军令森严，除吴豪之外，都不敢公然反对。但郑泰、黄廷、洪旭等高级官吏显然不愿冒险犯难，到台湾过艰苦生活，并坚持认为固守金厦才可获取通洋巨利，因此对于东征大军的粮食供应一直采取迁延怠工的态度，以致征台官兵长期在半饥饿状态下艰苦作战。前述天兴府尹杨朝栋以小斗发粮为郑成功所杀，也是因当时粮米极度匮乏，为尽量控制军粮支出所造成的，否则以郑成功平素执法威严，部下敢于公然克扣军粮，此举难于想象。不过郑成功因执“立国之初执法尚严”，以致部下将吏心怀畏惧，却是事实。特别是诛杀吴豪及其家小一事，在金厦留守将领看来，都认为郑成功必因吴豪数次阻师而心怀忌恨所致，故郑成功谕令在厦诸将将家属迁来台湾，也遭遇重重困难，直到发生一件令郑成功怒气勃发的不幸事件，终于演变成金厦诸将的集体抗命。
这一事件发生于永历十六年（1662）四月，当时厦门尚有船只来台，报闻世子郑经喜得贵子，郑成功十分高兴，下令颁赏给台湾的将士，并以币帛赏赐留守金厦的郑泰、洪旭、黄廷、王秀奇诸人，另外又加赏夫人董氏、儿子郑经及孙儿生母黄金二锭、花红绵缎二匹。在厦南明诸王与众乡绅纷纷致信祝贺，正在一片笙歌喜气之时，郑成功接到唐显悦的函件（唐显悦是前明兵部尚书，孙女嫁给郑经，与郑成功为姻亲，唐氏一门多人为抗清死节，向为郑成功敬重），信中为孙女鸣不平，揭发郑经新得之子系私通其弟乳娘所生，责备郑成功：“令郎狎淫而生子，不闻藩主饬责，反而大加赉赏。此治家不正，安能治国？”郑成功此时正因诸事难行积愤于胸，阅信后顿时怒气填膺，即刻传令兵都事黄毓持招讨大将军令箭至金门，会同族兄郑泰到厦门擒斩郑经及所通乳娘陈氏母子，夫人董氏治家不严，亦命一并斩首。厦门留守将领接令大惊，认为藩主小题大做，心意昏乱。郑泰与黄廷、洪旭等商议说：“主母与小主岂可轻杀，但藩主严令又不得不遵。只得先杀陈氏母子作为复命，然后上书代夫人与世子求情，列位认为如何？”洪旭当即表示可行，众人于是将所议禀报董夫人与世子郑经，随即杀陈氏与所生婴儿，首级交黄毓带回台湾复命。其时郑成功肝郁已久，怒气无法宣泄，竟不思给众将一台阶下，强令遵谕而行，并解下当年隆武所赐尚方宝剑交黄毓再回厦门传达斩子谕令。
郑泰接令后踌躇无策，只得先送黄毓至思明州郑经府，郑经立即将黄毓扣押起来，随即又召集洪旭等人紧急商议。商议未定，忽报参军蔡鸣雷从台湾来，郑经急召其探问台湾消息。蔡鸣雷在台湾犯下过失，生怕郑成功治罪，正欲投靠郑经，故编造谎言说：“藩主发誓要杀夫人、世子，如有违抗，将迁及监斩诸公，并且另有密谕给驻于南澳的周全斌（郑军镇将），恐与诸公不利。”金厦文武将官闻言个个面如土色，不知如何是好。洪旭说：“世子作为儿子，诸将是臣下，不可以抗拒君命，只有郑泰是兄长，兄长抗拒弟命，于礼不违。今后如藩主来取粮饷用物，自然应当照办，如果要以兵威相胁迫，必当起而御之。”随后将众将商定的意见通报在金门的郑泰，得到郑泰的默许。数日后周全斌从南澳返回，郑经、黄廷虑其已受郑成功密谕，乘周全斌进府参见之时将其逮捕，交由援剿左镇总兵官黄昌拘禁。又遣人给郑成功送去金厦诸将公启，文中赫然写下“报恩有日，候阙无期”八字，意思是说藩主之恩来日再报，但不知什么时候再见藩主之面。郑成功读启已知金厦将领公然拒命，更是怒火中烧，愤恨已极。当即派遣都督洪有鼎持谕令周全斌，命其从南澳回师捕杀洪旭等人，但此时周全斌已被囚禁于郑经府中，谕令成为一纸空文。
郑成功自执台湾之后，在困境中指挥征战，本已心力交瘁，加上郁怒伤肝，脾胃功能受到严重损害，逐渐廉于饭食，身体日益虚弱，不能抵御台湾山地瘟疫的侵袭，在与荷兰殖民者谈判期间，已不时被疾病困扰，出现肝风内动的征兆（据当时投降明郑、常跟随郑成功身边的荷兰土地测量师菲力普·梅记录，郑成功在日常与人对话时极易神情激昂、语声高亢，甚至手足颤动，根据中医辨症，当属肝风内动之象）。后来出现的郑经私通其弟乳娘一事，就古代法礼，罪当不至于论斩，而郑成功竟数次催促金厦将领遵令督斩并且迁及夫人董氏，金厦将领在当时情况不明，于理于法，自是难于从命，而郑成功遂因此事激愤难平，郁怒伤身，在所难免。这也证实了祖国医学关于情志致病、怒气杀人理论的正确精深。由此看来，郑成功晚年一些行为失常（诛杀太过），实与身体原因有密切关系，并非如后代评论者所说的“胸襟不足”“肚量未宏”那样简单。
永历十六年（1662）五月初一日，身染重病的郑成功在赤嵌城上又遭受风寒，当日即发烧卧病，但还勉强起床批阅公文，并不断询问厦门运粮船有无消息，后来还坚持登上赤嵌楼将台，持千里镜（当时从西洋传入的单孔望远镜）向澎湖方向眺望是否有金厦船只到来。如此每日登楼不辍，至五月初八日，在瞭望一无所得之后，下楼回到书房穿戴好冠带，恭恭敬敬地取出明太祖朱元璋手定的《太祖祖训》，置于案上行礼。之后郑成功坐在胡床上，命左右备酒，自己翻开《太祖祖训》阅读，每读一个章节，就饮酒一杯。读至第三章节，想起永历帝被迫死于远邦，自己又寸土未复，没有尽到臣子的职责，一时间愧火中烧，不禁大声哀叹：“我有什么面目见先皇帝于地下啊！”都督洪秉诚略通医道，为他煎好汤药，劝郑成功服下，也被他泼在地上。当夜，郑成功大呼数声，以两手抓脸而逝，时年39岁。
郑成功去世后，部下将他安葬于台南洲仔尾地方。清朝统一台湾后，康熙帝于康熙三十九年（1700）以郑成功是前明遗臣，不是“乱臣贼子”，应该受到一定尊重为由，下诏批准郑成功归葬故乡南安，在康店乡覆船山上为其修建墓室，附葬于先祖乐斋公墓内，由郑氏族人世代守冢。
郑成功驱逐荷兰殖民者，收复了祖国的宝岛台湾，捍卫了中国的主权和领土完整，是中华民族伟大的民族英雄。数百年来，郑成功所创立的丰功伟绩和高尚的人格魅力为中华民族所推崇和铭记。甚至许多清朝官员，都对郑成功深表叹服和敬重。清同治年间，福建船政大臣沈葆桢为台南延平郡王祠题写对联，盛赞郑成功“开万古得未曾之奇”，是“创格完人”。台湾巡抚刘铭传也写下“赐国姓家破君亡，永矢孤忠，创基业在山穷水尽；复父书词严义正，千秋大节，烹俎豆于舜日尧天”的句子，赞扬郑成功忠君报国、誓死不降的气节与精神。
郑成功为两岸人民共同景仰和尊崇，两岸人民通过各种形式来缅怀和纪念这位伟大的民族英雄。在福建和台湾，建立了许多纪念郑成功的纪念馆、祠堂、庙宇，郑成功的光辉业绩在闽台两地也几乎是家喻户晓。在台湾，几百年来百姓将郑成功神格化，尊奉为“开台始祖”和“开山圣王”，祭祀香火长年不断。早在清朝初年，虽然清朝政府严厉禁止民间祭祀郑成功，但是民间感恩郑成功收复台湾开发台湾的功绩，私下以“开山王”和“开台圣王”的名义偷偷祭祀，使得郑成功信仰在台湾迅速发展壮大，清同治十三年（1874）福建船政大臣沈葆桢赴台督办防务，听从民意，与闽浙总督李鹤年联合奏请清政府批准，在台南建立了“延平郡王祠”，供民众瞻仰。该祠也成为台湾历代主政者祭祀郑成功的场所，是台湾郑成功信仰最重要的代表性建筑。时至今日，全台湾有一百多座庙宇供奉郑成功，遍及全岛，郑成功成为台湾最重要的本土性神明。郑成功信仰也超越了一般的乡土情感和地域观念，成为台湾社会的共同信仰。在福建，早在1962年郑成功收复台湾300周年之际，厦门、南安两地同时建立了郑成功纪念馆。今天，郑成功已经成为两岸共同的精神财富，也是两岸人民交流交往的精神纽带。这位一生坎坷、充满传奇色彩的民族英雄，当可笑慰于九泉！
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