他在讲学之余，经常与60岁才开始从画的泰戈尔切磋画艺，或伏案挥毫作画。为了捕捉印度特有的景物，他常常漫步在校园附近的乡间小道上，一旦发现激起他灵感的情景，便立即停步，坐在一块青石板上，或蹲在草地上开始写生，先勾画草图，回屋后泼墨成画。当时画出的田间、农庄的水牛千姿百态，栩栩如生。有群牛在阳光下懒散地反刍或打盹，有睡眼惺忪的水牛躺卧在水中，露出半截身子。他还画有印度各种缤纷夺目的花卉，艳丽玲珑的小鸟。这些翎毛花卉笔法自然，刻意创新，具有浓厚的异国风韵。
徐悲鸿为了领略印度乡土风情，他曾长途跋涉至东北丛山峻岭中的大吉岭城，漫游在北方辽阔的大平原上，骑马驰骋于风光旖旎的克什米尔。那里变幻莫测的景物，激发了徐悲鸿的创作热情，他在大吉岭画出了不朽的《愚公移山》及多幅群山中的密林素描。
当他北望清晰可见的巍峨喜马拉雅山时，劲笔画成《喜马拉雅山》、《喜马拉雅之山林》国画和《喜马拉雅山之晨雾》油画。他在佛教圣地鹿野苑画出了佛陀涅槃、佛教遗址和古迹素描。在北方邦画成了恒河景色。克什米尔的骏马，使他赞叹不已，通过对马的细致观察，领悟到马的骁勇、驯良和忠实的性格，使他此后笔下的“奔马”更有光彩。
徐悲鸿在印度积极参加社会活动。他经常出席各种文艺演出，特别热爱泰戈尔主创的歌舞剧及民间舞蹈。他虽然听不懂孟加拉语和其他地方语的歌词，但仍竭力吸收印度各民族的文化。画展对他更有吸引力，总是热情地应邀出席印度画家的画展。他参加社交活动或出外旅游时，都会与当地群众交友攀谈，细心观察他们的生活和当地风土人情，从中汲取绘画素材，此后画出了多幅印度妇女、男子、乐师和美术学院师生的速写，并为泰戈尔画了10多幅素描、油画和中国画。
1940年2月，为争取印度独立而奔波的圣雄甘地来到国际大学，泰戈尔将徐悲鸿引见给甘地，在匆匆的会见中，他为甘地画了一幅速写，甘地看后十分高兴，并在画上签了名。当时泰戈尔向甘地建议，在印度举办徐悲鸿画展，立即得到甘地的赞许。此后，在加尔各答市及国际大学相继举办了两次徐悲鸿画展，泰戈尔亲自为此画展写了序言。
徐悲鸿还广交印度朋友，热情地接待每个来访者。在他的相识中，有一位挚友名叫苏蒂·森，是在美国定居的经济学家。森在回忆起昔日与徐悲鸿友好相处的情景时，仰制不住内心的激动和兴奋。森说，他第一次在中国学院拜访徐悲鸿时，受到主人醇香中国茶的款待。
当时徐悲鸿给自己的印象是，他虽已是44岁的中年，但外表仍很年轻，满头乌黑秀发，清秀的脸上不时露出会心的微笑。森赞扬徐悲鸿平易近人，对人总是笑脸相迎，与周围所有的人都友好相处。他既矜持又坦率，思想丰富又喜爱沉思，使人感到他外表冷静而内心沸腾，对绘画艺术有执著追求和刻苦精神。森称赞徐悲鸿讲一口流利的英语和法语，并对欧洲文化十分熟悉。他们曾相互谈起各自在欧洲的经历，以及巴黎的罗浮宫、达·芬奇的《最后的晚餐》名画等。
森自豪地说，自己至今珍藏着徐悲鸿的一幅奔马图，当抬头看到挂在书房墙上的那幅骏马图，就增添了无穷的力量，也回忆起与画家的深厚情谊。当森听说，北京建有徐悲鸿纪念馆时，他无比兴奋，并说希望在有生之年能参观这座艺术殿堂，拜会徐悲鸿夫人廖静文，以重温他们昔日的友情。
1940年11月，徐悲鸿结束了旅印讲学。当他临行前向躺在病榻上的泰戈尔告别时，泰戈尔恳求徐悲鸿为自己选画。他满足了泰戈尔的愿望，与南达拉尔·鲍斯一起，花费了两天时间，从泰戈尔的2000多幅绘画中选出了300幅精品。泰戈尔对此十分满意和欣慰。不料，这次见面竟成了他们的最后诀别。徐悲鸿抵达新加坡后，听到泰戈尔病逝的噩耗，万分悲痛。
新中国成立后，随着中印两国人民友好往来增多，文化交流日益频繁，曾与徐悲鸿相识的印度朋友，更加怀念徐悲鸿及其艺术成就。1985年11月，“徐悲鸿画展”应邀在新德里、加尔各答、孟买及国际大学等地展出。徐悲鸿夫人廖静文随展前往印度，参加了新德里的开幕式，并专程访问了徐悲鸿曾经工作和生活过的地方。徐悲鸿的画展在各地受到热烈欢迎，参观者在留言簿上写满了热情的颂扬赞词。当时的印度总理拉·甘地还携全家观看了画展，他对徐悲鸿的高超画艺及其对印中文化交流所做的贡献，给予了高度评价。
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