1921年7月，广西陆荣廷政权被推翻后，时任总统秘书长的马君武被任命为广西省长，兼摄军务。这是孙中山先生推举的，他认为马君武“不贪财，不惜死，既能文也懂理工”，出长广西，又符合“桂人治桂”的意旨。马君武是个学者，军政活动本非其所长，但正如他所说：“由于朋友的感情、总理的命令，而且又是服务乡梓，所以不敢固辞。”
马君武在广西从政、任教期间，一贯是学者风度，书生骨气，“堂堂正正做人，清清白白做事”，很少官僚政客那些坏作风。
马君武担任省长期间，尽管陆荣廷部队骚扰活动猖獗，枪炮声时闻，但他仍然坚持实施振兴实业、修筑公路的计划。当时驻邕将领刘震寰对他说：“马博士，现在不是修公路的时候，陆福祥（陆荣廷亲信）已杀回来了，应该将各种款项给我充军饷。”马君武从容地说：“我素来不怕打仗，打仗早已成为中国的家常便饭。若说打仗不修公路，那就百政不办，若说不要修公路，就是叫我不做省长了。”刘震寰无言以对，便说马君武“神经不正常”。
陆荣廷在广西执政期间，逢法国驻龙州领事来访，便设酒筵款待，唯恐不周，但法领事态度十分傲慢。马君武接见法领事时，只饷清茶一杯，连香烟也不敬一支，而法领事反而非常谦恭，足见马氏声望之高。
1922年5月，陈炯明叛变，广西风声鹤唳。马君武遂从南宁迁梧州设省长公署，随行有家眷、职员、卫队，并携现款数万元。船到贵县停泊过夜，当时驻贵军队为李宗仁所辖的俞作柏部。俞欲索取船上武器和款项，马严词痛斥，拒绝俞的无理要求。俞部开枪射击，马君武毫不畏惧，在夫人彭文蟾挡护下幸免中弹，而彭夫人与卫士十余人当场被俞军打死。后来李宗仁从郁林赶来制止了俞的暴行，并向马君武慰问道歉。马君武义正词严大骂李、俞。彭文蟾葬梧州蝴蝶山时，马君武撰挽联云：
归我三年，如形影相依，那堪一死成长别；思君永夕，念精魂何在，未必来生得再逢。
十年后，马君武在广西大学时又赋悼亡诗云：
四面枪声蓦地来，一朝玉骨委尘埃。十年方洒坟前泪，万事无如死别哀。海不能填惟有恨，人难再得始为佳。雄心渐与年俱老，买得青山伴汝埋。
可谓情真意切。
马君武长桂十月，政令不出省会南宁，一筹莫展。终于1922年结束在广西的政治生涯，先后去了上海、北京。1927年回广西创办广西大学。
马君武掌广西大学时，曾将自己的治学经历写成《一个苦学生的自述》一文，发给学生以为勖勉。贫苦辍学的青年秦道坚无钱交学费，由粤来梧找马君武帮助。马君武见秦考试得第二名，便准他先行注册，后来叫他每天在化学室工作两小时。这样的半工半读给秦解决了学习和生活费用。秦道坚在校时研究出用稻草制造无烟火药，马即在科学月刊发表并给奖金、奖状。秦道坚毕业考试第一，又获学校特制金质奖章一枚。后来秦道坚赴美留学，回国不忘母校，称马君武为恩师。如今广西的著名教授和科技专家中，甚至海外的一些学者，不少是马君武培养出来的。马君武办广西大学时，白崇禧派军训主任和军事教官驻校。后因军训科目过多而影响学习，马君武坚决反对，叫学生不上军训科目回课堂上课。军训主任拿白崇禧的命令来压马君武，马君武说：“你叫他来和我说。”他曾评论李、白主张的“自卫、自治、自给”的政策说：“三自政策，应该再加一自——自杀。”他也因此招致权势的记恨。
马君武平易近人，刚正不阿，有时还表现出滑稽玩世的态度。他能文精诗善书，暇时挥毫消闲，慕名来求手迹者很多，他一概不拒，但一些权贵要人请他挥毫往往碰壁。一次，马君武接教育厅发下来的登记表，要他填写“何时入国民党”，他鄙夷地只写上“同盟会章程是我起草”这几个字。
马君武是很爱他的故乡的。他曾任北京工业大学、上海大夏大学、中国公学等校校长，本来在外省任职的待遇和生活条件都比广西优厚、舒适得多，但由于他宏才硕德，有为桑梓服务的精神，所以长期留在广西办学。他五十岁时曾在开学大会上说：“把西大办好，就是我一生的事业。西大根基何日稳定，我即何日告退。”
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