可是，洽谈的结果却令达尔文十分失望，他找到了很多大人物，却没有什么大的进展。既没有官方的资助，也没有得到博物馆的支持。这种漠视标本的态度，令达尔文感到心寒，他没有想到自己五年来历经千辛万苦得到的这么珍贵的标本，最后却遭到如此冷遇。
心灰意冷之余，达尔文找到了亨斯洛教授，向他说明了情况。亨斯洛教授决定带他去拜访莱伊尔教授。
达尔文是莱伊尔的忠实支持者，在过去五年的航海时间里，他深受莱伊尔《地质学原理》的启迪，对他充满了崇敬之情。可是，莱伊尔这么有名气的人会不会像达尔文以前遇到的大人物一样忙于自己的事情，而对他的来访不冷不热呢？达尔文心中又充满了胆怯。
见到莱伊尔教授以后，达尔文惊喜地发现，他是一个面目和蔼、语气温和、态度谦恭的人，达尔文喜欢和这种人打交道。在莱伊尔家里，达尔文受到了热情的接待。
达尔文把自己遇到的冷遇和制定的详细计划诚恳地告诉了他。出乎意料的是，莱伊尔教授对此表示了极大的同情，他甚至给达尔文出主意：“我十分同意你的计划。对于你以后的工作，要想成功地开展，最适合你的地方是伦敦和剑桥。在剑桥，亨斯洛教授会给你必要的帮助；在伦敦，我也很乐意提供给你一些力所能及的帮助。不过，以后的工作还是由你自己去做。”
达尔文见自己还没有开口请求，莱伊尔教授就同意他的计划，并且主动允诺提供给他帮助，这令达尔文十分感动，至少他所拜访的那些大人物中，没有一个像莱伊尔这么友善和仁慈的。
拜访完毕，达尔文对亨斯洛教授说：“再也没有比莱伊尔更热心，更和蔼的人了。”
亨斯洛教授说：“查理，到剑桥来吧，把不同的科排列一下，并且把同科的东西归集在一起，然后等待相应的人来要标本。”
达尔文听从莱伊尔和亨斯洛教授的意见，顺利地接洽和处理了自己的采集品，并于12月13日到剑桥租住在费兹威廉街公寓中。
在达尔文看来，剑桥还是一个很悦人的地方，但欢乐气氛已不及从前的一半了。走过基督学院的天井时，看着熟悉的环境，却没有熟悉的旧友，物是人非的感觉徒增了很多惆怅之情。
这段时间里，达尔文在著名的结晶学家和矿物学家威廉·哈罗斯·米勒的指导和协助下，专心整理和潜心研究自己的岩石和矿物等标本，写地质论文和《考察日记》。
达尔文刚刚回国不久，就被推举为地质学会会员。如今，经过几个月的精心整理，达尔文写作出了几篇分量很重的论文，在地质学会上一一宣读，那些大人物们渐渐开始关注他了，《动物学会会报》上，屡次出现谈论达尔文带回来的动物学标本的论文。
1837年3月6日，达尔文离开剑桥，住在哥哥伊拉兹马斯的家里。不久便在附近的大马尔博鲁街36号租到了一所房子，这所房子地理位置十分优越，东边是英国博物馆，北边是动物园，都离他的住所不远。
刚刚安定下来，达尔文就马不停蹄地继续写他的《考察日记》。每每夜晚降临，人们都去参加派对了，达尔文依然在清幽的灯辉下埋头苦干，他现在正努力地赶工，为了出版《考察日记》不惜放弃其他一切事情。
经过约定，菲次·罗伊写前两卷，达尔文写第三卷。对于这本书的结构，达尔文早已有他自己的主意。他决定，采用一种自然科学家写日记的方式来写，但也不完全按照日期次序，而是主要按照到达地区的次序来写。内容大部分是动物习性，再添加地质、地形和人物等片段的描写，拼凑成一盘什锦菜。
经过大半年的艰苦卓绝地写作，1837年7月，达尔文的《考察日记》第三卷终于完成并修改好了，他把全部书稿交给菲次·罗伊，以便同他负责的前两卷一起付印，达尔文甚至连承印的伦敦出版商科隆都找好了，可是，由于菲次·罗伊患病，尚未把前两卷编写好，因此，科隆就先行排印了达尔文的第三卷。
初到伦敦时，达尔文成了莱伊尔家里的常客，他经常同莱伊尔探讨一些地质学方面的问题。
有一天，达尔文说：“莱伊尔教授，我在太平洋和印度洋考察的时候，发现了那里的珊瑚礁很奇特。”
莱伊尔说：“你有什么看法？”
达尔文谦逊地说：“这个……因为您是权威，我一个毛头小伙子刚入门，不敢怎么置喙。”
莱伊尔爽朗地说：“科学在于敢于质疑，敢于打破成见，你但说无妨。”
达尔文索性就谈开了，他说：“按照您的观点，珊瑚礁是火山口上升才造成的。可我认为，珊瑚礁是因为海底下降，把珊瑚虫带到海洋深处才形成的。”
说罢，达尔文不好意思地颔颔头，他看到莱伊尔先生半眯缝着眼睛，一副思索的模样。
莱伊尔教授说：“好小子，你真够锋芒的啊！这可是我多年研究的领域啊。不过，你的观点还是很新颖，说得也挺在理。你有没有成文啊？等写成文章了拿来给我看看。”
达尔文毕恭毕敬地递上自己前几天写的论文《从珊瑚构成物的研究，推导出太平洋与印度洋中某些地区升降情形》，并说：“先生，我已经写好了。”
过了几天，达尔文收到莱伊尔教授的信，他在信中说，“听了您论述珊瑚礁一课后，好多天我总是想到下沉陆地的顶端，您这个意见是完全正确的。我已经写信给相关部门，催促他们在地质学会下次会议上宣读你这篇论文。我必须永远放弃自己的火山口理论，珊瑚岛是正在下沉的陆地做着最后奋斗时，把自己头部向海面上举起的产物。地质学家可以借助珊瑚礁的现状，去寻求出海洋底层上升和下降的区域。另外多提一句，您关于南美洲陆地上升的许多实际资料，充分证实了我过去提出的安第斯山脉在缓缓上升的理论，谢谢您不远万里给我带回的资料。”
读完莱伊尔教授的信，达尔文内心充满了震动。莱伊尔是地质学的权威，当一个自然科学的新秀来驳倒他多年研究的课题时，他没有企图抵制打压，而是用心地倾听思考，并且精心地呵护、鼓励、培育新人，表现出了一个正直科学家应该具备的品格。
这期间，达尔文还抽出时间兢兢业业地撰写关于南美洲和各岛屿的地质记述。由于工作繁重，达尔文终于累倒了。碰到任何激动的事，他都会感到筋疲力尽，心跳加速。
9月下旬，达尔文接到医生的判决书，“达尔文先生，您的身体很不好，您患了心悸症，最好果断停下手中的一切工作，到乡间去住几个星期。”达尔文听从医生的劝告，回到了施鲁斯伯里老家。
达尔文一刻都不能停止工作，这种静养的日子多少让他感觉到乏味。于是，他又跑到麦尔的乔赛亚舅舅家里。
舅舅带着达尔文在他的领地上散步看风景。下雨天刚过，空气清新湿润，沁人心脾，小径两旁的草叶上带着水珠，欲滴未滴。走到牧草地的时候，两人铺下塑料纸席地而坐，随兴而谈。
“哇喔，这些土堆好可爱！”达尔文看着草地说。
“这些都是蚯蚓的粪便。别小看这粪便，他们的学问可大了。”
达尔文竖起耳朵，问：“有什么学问？”
“这些小土堆其实掩盖着蚯蚓洞穴的入口。”
“是吗？”达尔文索性捡起一根小棍棍，扒开小土堆，果然露出一个很小的洞口。达尔文顺着这些洞口在草地上挖掘土洞，认真地观察和记录蚯蚓排粪和土壤的形成。
舅舅在一边说：“据我多年观察的结果，我认为，蚯蚓排粪所形成的土壤，使地面建筑的石灰、煤渣和砖石等下沉。”
达尔文说：“这么浩大的工程，那这些可爱的小家伙儿们得排多少粪便啊？”
乔赛亚说：“据我测定，蚯蚓每年平均堆积在地面上的土壤厚度为0.22英寸。”
蚯蚓和土壤的关系引起达尔文巨大的兴趣。在施鲁斯伯里和麦尔度过一个月的修养时间以后，达尔文就赶紧回到了伦敦寓所，开始撰写论文。一个星期的时间，达尔文就把自己观察到的结论形之成文了。
十一月一号，在地质学会上，达尔文宣读了他的最新论文《论植物土壤的形成》。几经修改之后，达尔文把它发表在《伦敦和爱丁堡哲学与自然科学》杂志上。在论文中，阿尔文阐述了自己和舅舅的新见解，蚯蚓这种懦弱的小动物，其实是土壤的制造者，它们吞食了石灰、煤渣和砖石，但是排泄出来的粪便却是土壤。
这篇论文宣扬的结论与当时权威理论相冲突，因此发表出来以后，引起了广泛的争议。达尔文为了这个专题，进行了长达四十多年的观察、试验和研究。
在贝格尔舰的五年航行中，达尔文学会了节省时间的金科玉律，那就是要注意每一分钟，这个习惯他保持了一生。从乡间休养归来，达尔文就马不停蹄地开始积极著写《南美洲的地质》一书，同时做《论物种变异》笔记，关于物种变异的研究一直都是他宏大的志愿，现在终于要付诸实施了，这让他很激动。同时，达尔文获得了财政部一千磅的资助，帮助他完成计划。
地质学会很早就建议请达尔文担任该会名誉秘书职务，达尔文多次迟疑不决不只是因为要忙碌于著述等工作，最大的一个原因是他的健康状况不好，医生曾力劝他放弃全部写作，甚至放弃改正校样，好好休息几个星期。他经过反复思考，终于在1838年2月16日应允就职，因此，他开始经常参加会议，记录讨论内容和论文摘要以及联系各会员等。在地质学会秘书这个职务上，达尔文干了三年之久。
渐渐地，达尔文开始声名雀跃，1839年1月24日，达尔文被推选为英国皇家学会会员。还记得当时达尔文在剑桥大学读书时，一个朋友特纳看到达尔文在研究甲虫，无意地但是却十分有预见性地说了一句话：“查理，我敢预言你有一天会成为皇家学会会员的。”当时达尔文听罢甚觉荒唐可笑，他认为自己是一个智力平庸的人，能做到不给家族丢脸就很好了。没想到现在，达尔文真的成为皇家学会会员。
莱伊尔在写给塞治威克的信中说，“达尔文参加任何地质学家的团体，都会给它增添光荣。他努力地工作，并且正在成功地写书和参加我们的讨论。在会上，米切尔博士刻薄地对南美洲提出了很多问题，这些问题听起来非常无礼和离题，但是达尔文都对之做了耐心而详细的解答，最终使米切尔博士沉默下来。在这之前，我还的确没见过谁能够如此成功地使他沉默下来，或者说，如此巧妙地向他的脊背上浇了一桶冷水。因此，我们便可以对米切尔博士那篇十五分钟粗制滥造夸夸其谈的文章视而不见了。”
1838年的一天早晨，阳光明媚，鸟儿啁啾，空气清新。饱睡了一晚的达尔文感到精神爽朗，他坐在早点桌上，仆人送来一封信。达尔文一看是二姐卡罗琳的笔迹，赶忙拆开看，他急于了解施鲁斯伯里家里的情况。
要知道，达尔文现在过的是一种很忙碌的生活，尽管他希望可以这样继续下去，但是这种生活有着许多严重的缺点，主要是它不给人时间去看望家里人。在已过的三年中，他曾盼望着能住在施鲁斯伯里，但现实是他只能在几个月内同施鲁斯伯里亲爱的家人们相聚一个星期。
达尔文拆开信，刚读几行就感觉到二姐卡罗琳的喜悦之情。原来，卡罗琳要结婚了。他未来的姐夫是乔赛亚舅舅第二个孩子，也是长子，祖孙三代同名的乔赛亚·韦奇伍德。
达尔文看到这个消息，为自己姐姐高兴的同时，也开始思考起了自身的问题：自己是过一辈子单身生活，还是建立一个幸福的家庭？这使他的思想陷入了科学事业和婚姻家庭的矛盾之中。
达尔文在自己寓所内独处孤寂时，多次考虑过自己的婚姻和工作前途问题，因此用铅笔写下了两篇叙述自己苦闷心理的文章。
第一篇分为“结婚”和“不结婚”两节，考虑其后果的利弊。其中，他讲到要进行地质学、动物学和物种变异的研究工作，而且想去欧洲大陆和美洲，继续做考察旅行，同时也提出了居住在伦敦或郊区乡村对工作是否有利的问题。
第二篇也分“结婚”和“不结婚”两节，是对第一篇的答卷。其中考虑到将来的经济和地位等问题，希望能有相当的资金、财产或剑桥大学教授职位，维持将来妻儿全家的生活，让自己一生能持续不断地搞科学研究工作。其结论是“要结婚”。最后两段文字，说明了父亲对他的劝告：“要趁早结婚……”。
但是他又写了担忧的话，因为一旦结了婚，要成为家庭的奴隶，学不成法语，不能坐气球上天，不能去欧美两洲大陆。最后，他鼓励自己：“不必垂头丧气，听天由命吧——仔细瞧瞧四周吧——有很多幸福的奴隶哩！”
1838年11月9日，由于身体不适，达尔文再次来到麦尔舅舅家里，舅舅依然热烈欢迎了自己器重的外甥。
乔赛亚舅舅大加夸奖达尔文：“聪明的查理，上次你发表的那篇有关蚯蚓与土壤关系的论文我看了，我很赞同你的观点啊！”
达尔文谦逊地说：“尊敬的乔赛亚舅舅，那篇论文很大一部分是受到您的启发，我还得感谢您呢！”
达尔文的一番话说得舅舅喜笑颜开，可是乔赛亚像是想到了什么似的，他又说：“不过，据我所知，好像这篇论文引起的波澜不小。”
“是的，像一个石子投入了波心。”达尔文如实相告。
这时，小表姐埃玛正好给达尔文端来了一杯沏好的茶水，听了达尔文的话，脸上泛着红晕，达尔文看着羞涩的、端庄的、大方的、妩媚的小表姐，内心里也是一圈一圈的涟漪，他想自己这么喜欢小表姐，可从来都是遵从一般姐弟的交往礼仪，从未越雷池一步，更别说向她吐露心曲了。
乔赛亚舅舅的咳嗽声把达尔文从冥想中拉了回来，他接着说：“那篇论文引起了很多争论，有反对的意见也有赞同的意见。”
“这个当然嘛，有学术争鸣才好啊！不过，你打算怎么做，查理？”乔赛亚关心地询问。
“我也没有打算放弃，我正在做这个专题，实验室里养了很多蚯蚓，我想对他们观察记录，等资料翔实以后再做最后的定论，我愿意花一生的时间投入到这个专题里。”达尔文坚定地说。
坐在他身边的埃玛无限崇拜地看着他，看着这个决心坚定、有恒心有毅力的小伙子。
过了一会儿，达尔文支支吾吾地说：“舅舅，我想给您说一件事情，不知您会不会答应我。”
舅舅爽朗的一笑，说：“查理，别这么吞吞吐吐的，自从航海回来，你还没有这么不果断过哦。有什么就说吧，我能做到的绝对答应你。”
达尔文说：“亲爱的舅舅，您一直都是我的偶像，是我最崇拜的人，自从妈妈去世之后，我做什么事情都要来听取您的意见。在我人生的几次重大转折时，您都以高瞻远瞩的眼光给了我很正确的指导。可是……可是……”达尔文望了望埃玛，又望了望乔赛亚，吞了一口唾沫，鼓起勇气说：“可是，我现在想娶埃玛为妻，我请求您答应我照顾埃玛一辈子！”
达尔文说完，嘴唇都是哆嗦的，他十分紧张地看着乔赛亚。
埃玛听到一向倾慕不已的达尔文能说出来，内心里早已乐开了花，她在心里暗暗地期盼，“爸爸，快答应啊，这可是我等了好久了。您知道女儿的心思啊！”
埃玛渴盼地望着父亲，希望父亲能够同意。要知道，埃玛今年已经快30岁了，她拒绝了几个贵族子弟的求婚，一心一意地等达尔文来向她求婚。
乔赛亚看了看紧张的达尔文，再看了看充满期待的埃玛，宽厚地笑了起来。他走到二人中间，拉起他们的手，说：“查理，我其实早就想这么做了，只不过我怕影响你的事业，既然你能提出来，这可是再完美不过了。你和卡罗琳都是我极其喜欢的外甥，如今，我的长子娶了卡罗琳，我的小女又嫁给了你，这可是再好不过了。”
“是吗，乔赛亚舅舅？您真的答应我对埃玛的求婚了？”
“是的，我答应了。语言不能表达我对这个决定所产生的喜悦，我们两家本来就是亲戚，我相信，这一结合将会使我们的子孙后代更加兴旺。我准备拿出5000英镑作为埃玛的嫁妆。埃玛，爸爸可是很疼你的哦！”
埃玛温柔地在乔赛亚的脸颊上亲了一口，又看了看达尔文，满脸荡漾着幸福的微笑。
达尔文在舅舅家呆了两天，帮助舅舅筹备他和埃玛的订婚仪式。
11月11日，在麦尔乔赛亚舅舅家里，在亲戚朋友们的祝福声中，达尔文和埃玛·韦奇伍德订婚了。
觥筹交错中，埃玛拉着达尔文走出了大厅，来到外边小河边柳树下散步。
“亲爱的埃玛，你不喜欢里面欢乐的气氛吗？”
“哦，查理，当然不是。那种气氛是再美好不过了。可是……可是，你知道，你一走就是五年，我很久都没有好好地跟你谈过话了，所以……所以，我想单独和你待一会儿。”
“是啊，我一走就是五年。”达尔文望着眼前的流水，无可奈何时间的流逝。他看着流水中自己的形象，眼角都有皱纹了，昔日那个顽皮的男孩子不见了，只剩下沉稳的举止和睿智的眼神。
“明天你一走，不知又几时能回来。我听姑父和姐姐们说，你连回施鲁斯伯里都不得闲。”
“亲爱的，不要着急，我回去了就找房子，找好了你就搬过来跟我住，然后我们就结婚，永远在一起不分离。”
听了这番话，埃玛靠在达尔文肩头，像是自言自语又像是说给别人听的：“我从来没有见过一个像你这样坦白无私的人，每句话都表达自己真实的思想。你是一个这么温和细腻的人，对你的父亲你的姊妹都是如此，甚至对动物都是十分仁慈。你爱好交谈和交际，不喜欢姐妹们静坐不动或者闭口不谈自己想干什么的真心话。这是个多么令人愉快的人。我知道，尽管你不爱看戏，但是你在合唱队中唱得不差，如果你长期参加合唱，那么你会变成一个钢琴的嗜好者。”听了埃玛的表白，达尔文心中涌起阵阵甜蜜，他将埃玛紧紧地搂进怀里……
小鸟在枝头叽叽喳喳的叫声都停止了，他们好奇地看着这两个亲近的人，似乎也为他们感到幸福。
订婚仪式过后不久，达尔文就回到伦敦，开始在市内寻找婚后用的新宅。为了寻找新居，11月的最后一个星期，达尔文什么都没做，荒废不少读书、研究和著述的时间，不过他认为这是值得的。
功夫不负有心人，达尔文终于在上高卫尔街12号找到了房子，地处伦敦市中心区，是一所狭小的房屋，前后两间。达尔文又忙着购办各种家庭用品，到处奔忙，有时候实在是忙不过来了，就写信给埃玛，请她过来帮忙。
12月6日，新助手埃玛到了达尔文身边，有了助手，达尔文精神大振，两人共商新居和婚期等问题。经过两人的精心策划，小小的爱巢被布置好了，前间为书房兼会客厅，后间是小卧室，背后有长约27米的小花园，可以在那里散步、闲坐和看书等。
1839年1月29日，达尔文和埃玛在麦尔的教堂举行婚礼，此时达尔文接近30岁。埃玛的堂兄约翰·艾伦·韦奇伍德担任新人的主婚牧师。
所有的人都在祝福他们，同时也在谈论他们。
“你了解那位漂亮的新娘吗？”
“你说埃玛·韦奇伍德？”
“难道还有第二个新娘不成？”
“啊，我知道一些。她比查理稍大一些，在1808年5月2日生于麦尔，这是刚才那个牧师说的。她是乔赛亚·韦奇伍德第九个孩子，也是最小的娇女。她从小天资聪颖，勤奋好学，深得父母宠爱。”
“难道她是个经常待在绣楼里面的小姐吗？”
“哦，当然不是。1822年，她在伦敦市内帕丁顿格林区格列佛大厦学校读书两年，能阅读法德意三国文字的书刊，擅长钢琴弹奏，能歌善舞，既会溜冰骑射，而且也精于缝纫女红。自幼常跟随双亲和兄姐等到国外各地旅行游览，见多识广。”
“看起来，她秉性温良贤淑，这下查理可是有福了。”
“有情人终成眷属！”
婚礼后的第二天，两人就同返伦敦新居。乔赛亚送来一架钢琴，祝愿夫妇两人琴瑟和谐，夫唱妇随。老友赫伯特也赠送银质长剪，祝愿他们百年好合，白头到老。
“埃玛，咱俩以后就永远在一起了。”达尔文拥着埃玛深情地说。
“嗯。”
达尔文环顾新居四周，面有愧色地说：“比起麦尔，这里让你受委屈了。”
“你怎么能这样说呢？这所房子多好，在伦敦市区，但是却很安静。”
“你不介意这些非常难看的地毯，还有那些令人发笑的家具吗？”
“不，当然不。它的花园比伦敦大多数住宅的花园都要好一些。咱们两人都是乡下长大的，这里的环境还是可以忍受的。”
“埃玛，没有比你更贤良淑德的人了。我们会有一套更大的房子的，我向你保证！”达尔文信誓旦旦地说。
“我相信你，查理！”
婚后，达尔文在伦敦过着甜蜜安静并且忙碌的生活。他放弃了一切交易会，因为交易会对他们两个人都不适合。如果一个人在伦敦安静下来，那么这种安静是没有任何东西可以与之相比的。城市里的烟雾和大小马车从远处传来的沉闷声响都含有一种庄严的气氛。在这里居住，达尔文感到骄傲。
达尔文很快又投入到地质学的研究当中去了，他继续研写关于珊瑚礁的论文，同时略微研究物种的问题。
在给莱伊尔的信中，达尔文写道：“我最大的愿望就是写好那本讨论地质的书。希望我那本书能在你的新版《地质学原理》问世以前出来。除了珊瑚的理论以外，我想讨论火山的那几章会含有新的事实。最近，我受到了使我怠惰的严重诱惑——那仅就纯粹的地质学方面工作而言，在动物的分类、亲缘关系和本能的讨论中，连续不断地出现了很多新观点，它们同物种的问题有关，这些新观点就是诱惑我的东西。我用笔记本一本又一本地抄满了材料，这些材料已经开始清楚地聚集在一些次级法则的下面。另外，研究动物杂交是我的主要业余嗜好，我确实认为将来我能在那门最复杂的学科中——物种和变异——做出一些事情来。”
埃玛脸容端丽，幼年棕发，柔丝下垂及膝，终生不变。她对丈夫十分温柔顺从，是一个非常称职的妻子。
在生活上，埃玛将家里收拾得井井有条，充满了家的温馨，家务活从来不让达尔文插手，努力给他创造一个美好的工作环境。
在工作上，她协助达尔文抄写稿件，整理资料，有时把国内外书刊和小说等朗读和译解给丈夫听。凡是丈夫不愿听闻的言行，她都闭口不谈，袖手不干。
工作之余，埃玛常常陪同达尔文一块出去散步谈心，疏解他的郁闷和烦恼。有时候达尔文工作累了，她就陪他一起下棋，或者弹钢琴给他听。
随着达尔文的学术声望越来越高，前来拜访他的人也越来越多。频繁的来客使埃玛应接不暇，但是她都面带笑容，十分和善地接待了他们，并且做得有条不紊，分寸得当，常常赢得达尔文朋友们的赞誉。
达尔文在回忆录中说：“埃玛是我最大的幸福，我可以断言，在我一生中，我从来没有听她说过我不愿她说的任何一个字。她永远都是亲切地同情我，每当我健康恶劣或身体不舒服，而发出抱怨的时候，她总是耐心地倾听。我相信她从来没有丢过一个机会为周围的任何人做好事。我对自己有这样好的运气感到惊奇，因为她对我的每一个优良道德品质都无限理解，而同意做我的妻子。她是我一生中明智的顾问和使人愉快的安慰者，如果没有她，我的科学事业必将事倍功半；如果没有她，由于健康的恶劣，我的生活在漫长的岁月里将是凄惨的。她赢得了周围每一个人的钟爱和称赞。”
埃玛自幼熟读《圣经》等书，亦随父母信奉唯一神教，她定期去教堂举行圣礼，有时向达尔文讲述教义，讲的次数多了，就引起达尔文对宗教问题的思考。
在贝格尔舰上的时候，达尔文还持有十分正统的宗教观念，为了说明一个道德问题，他曾经引用圣经作为不可反驳的依据，这引起了船上的几个军官哈哈大笑，尽管那几个军官也拥有十分正统的宗教观念。
现在，达尔文意识到：越是相信自然界的固定法则，奇迹就变得越不可相信。达尔文渐渐变得不相信基督教是一种神的启示，怀疑正以一种缓慢的速率在达尔文心中滋长着，他不相信有一个人性的上帝存在着，按照某一个固定的法则来安排世间万物。
这种怀疑给达尔文带来痛苦，他不敢同妻子谈论这些，怕两人因此生隙。
有一天，达尔文跟父亲说了他的困惑。
“父亲，您是一个医生，难道您也相信有上帝的存在？基督教那些教义让我痛苦极了，他们给我的研究工作带来不便！”
“查理，不管基督教教义正确与否，现在你最好把怀疑小心地隐蔽起来。据我所知，这种宗教分歧在已婚夫妇之间曾引起过极大的不幸！”父亲严肃地说。
“是的，尊敬的父亲。我没有同埃玛谈论过这些事情，我会按照您说的做，以后也不会谈论。”达尔文保证说，同时又有些好奇地问，“您所说的具体指的是什么不幸？”
“在妻子或丈夫的健康没有变坏之前，他们之间的关系处理得很好，可是当健康变坏之后，有些妇女就对丈夫产生了怀疑，因而感到非常痛苦，这也使得丈夫感到非常痛苦。”
达尔文孜孜不倦地工作，同时身体素质也在急速下滑。随着他发表论文的增多，达尔文外出休养的时间也开始增多了。他经常患病，这给他的工作带来了极大的不便，在给福克斯的信中，达尔文伤感地说：“同我过去通常的身体状况相比，现在我长得好像一个迟钝、衰老而又无精打采的家伙了。我时常在麦尔休养，身体很坏，所以什么都不能做，只是阅读一些书，闲散得该受斥骂了。因此，我十分清楚地理解到，闲散无事的生活，是最不能容忍的生活。”
有一次，达尔文患病不能全日工作，竟然长达九个星期。达尔文痛苦极了，埃玛也跟着痛苦。
“查理，你这个样子，我很难过。最让人难过的是，我不能代替你受罪以减轻你的痛苦。”
“亲爱的，你已经做得很好了！”达尔文脸上因为痛苦略微有些痉挛。
“我陪你回施鲁斯伯里去吧，希望尊敬的父亲能给你一些帮助。”
埃玛陪同达尔文一起回到施鲁斯伯里老家。
父亲达尔文医生虽然是行医几十年的老医生了，可是他对于儿子的病情却束手无策。达尔文医生说：“查理，我不能诊断出病因来。”
苏曾说：“我常常翻看你在贝格尔舰上给我写的信件。我认为你现在这个样子是环球旅行期间导致的后遗症。那时你就经常呕吐，饱受风寒甚至颠沛之苦。”
卡罗琳也说：“是啊，你也说过，在智利骑马旅行时患病卧床多日，应该是后遗症才对。谁都知道海上航行和野地考察简直是非人的生活，你能活着回来，但是也带了一身的病回来！”
埃玛说：“姐姐们说的或许也对。不过，伦敦有一个医生说过，这可能与查理从小患有的神经官能病有关。”
卡罗琳疑惑地问：“什么是神经官能病？”
达尔文说：“比如说，我从小就对父亲有自发的恐惧感，对突发的、喧闹的场面和悲惨的景象都不能忍受，因为它们会引起我神经紧张、苦痛，以致全身无力，不能行动，食欲不振，甚至整夜失眠。”
达尔文医生说：“查理，你要知道，每一个脑力劳动者都是不简单的，他们必须得付出代价。因为一件事情从无到有被创造出来，肯定会损耗精力甚至神经。唯一对你健康有好处的建议就是，尽量减少脑力劳动。”
达尔文无可奈何地说：“爸爸，您知道这是不可能的。”
后来，莱伊尔教授得知了这一情况以后，十分同情达尔文，并且建议达尔文每次仅工作两个小时，然后出去到街上办理事务，回来后再开始工作，这样可以把一天分成不同的两个部分。达尔文按照他说的做了，计划得非常成功。
当达尔文的健康略微好转的时候，他就把大部分的时间用来写《珊瑚礁》。其实，在达尔文结婚以前，他就已经开始这项工作了，这本书的最后清样是在1842年5月6日修改完的。这虽是一本小书，却用了达尔文二十个月的辛勤劳动时间，因为他必须阅读每一本有关太平洋岛屿的著作，而且还必须参考很多地势图。它受到了科学工作者的高度重视，其中所提出的理论，虽然当时受到了很多质疑，但是随着时间的推进，都已经被完全确定下来了。
达尔文的其他著作没有一本像《珊瑚礁》那样是以一种演绎的方法开始的，因为整个理论都是在南美洲西部海岸时想出来的，尽管当时他还没有见过真正的珊瑚礁，所以他只得靠仔细考察活珊瑚，来证实和引申自己的观点。不过，达尔文很早就注意到了陆地的间歇上升以及沉积物的剥蚀和沉积对南美海岸所发生的作用。这必然会引导他更多地想到沉陷作用，而且不难想象出，珊瑚的向上生长补充了沉积物的不断沉积。于是关于礁堡和环礁的形成，便形成了达尔文的理论。
在伦敦居住期间，达尔文除了写《珊瑚礁》一书之外，他还在“地质学会”宣读过几篇论文：《南美洲的漂砾》、《论地震》、《论蚯蚓对壤土形成的作用》。另外，达尔文搜集有关物种起源的事实的工作从未间断过，即使有时因病不能做其他事情，依然会坚持这一工作。
自从身体健康出现问题后，达尔文就开始进行定期骑马运动，把这当做锻炼身体的方式，这让他感到身心非常愉快。
有一天，达尔文骑马来到了郊外动物学会的动物园，那些动物们的表情吸引了达尔文的注意力，达尔文不禁驻足观察，他开始仔细观察和记录犀牛、象、猩猩和猴子的生活、动作和表情。
“各种肌肉都是因为表情的存在而被创造出来的。”贝尔说，“先有了表情，上帝才创造出肌肉。”
“为什么不能是先有了肌肉再相应地产生表情？”达尔文疑惑地说，“表情是面部肌肉的产物。”
“哦，查理，没人会认可你的这一结论的。”
1839年12月27日上午九点半，埃玛生下了一个男婴，达尔文给长子取名为威廉，乳名“杜但”。胖乎乎的小家伙喜欢哇哇大哭，但是达尔文却对他爱不释手，而且他被杜但丰富的表情吸引住了。这个小生命不但增添了家里的欢乐气氛，并且成了达尔文研究人类表情问题的观察对象。
从杜但出生的第一天起，达尔文就开始注意观察儿子的表情，他还把各种表现开始出现的时间记录下来。达尔文相信，一些最复杂最细微的表情一定会有一个漫长的自然的起源。达尔文孜孜不倦地每日观察和记录婴儿的生活和表情，持续达三年以上。
“亲爱的查理，咱们的杜但真的是一个聪明伶俐的孩子，对吗？”
“是的，埃玛，你真的很伟大。我将会写一本《人类和动物的表情》，送给咱们的儿子。”通过长时期的积累和研究，达尔文对物种起源理论已有了清晰的认识和理解，他对这本书有很大的信心。
1841年3月2日，埃玛又生下了一个女儿，取名安妮·伊丽莎白，她比长子威廉只小15个月。这个讨人喜欢但又娇弱多病的小天使，一直是达尔文的掌上明珠。达尔文也观察和记述她在婴儿时期的生活和表情，并且同长子威廉的同期状况作比较。
1841年，达尔文写信给表兄福克斯说：“我正在继续收集《物种和变异》方面种种事实资料，因为我将来的著作就要采用这个书名。它对研究家养的鸟兽、狗、猫等用各种杂交方法所生的后代，是很有价值的。”
在信中，达尔文还要求福克斯把杂种的非洲猫、鸽、鸭、鸟等寄送给他，以便研究它们的骨骼和肌肉等发展状况。在信中，达尔文已经明显地提出了他的计划，就是要著写物种起源的书稿。
在下半年，达尔文还阅读了不少有关物种变异问题的书刊，并且加以摘录，其中包括祖父的那本《动物学》。可是，他仍然惋惜地写道：“其余时间，全被疾病耗去了。”
1842年5月，达尔文协同妻子埃玛和一双儿女到麦尔探亲，玩乐之余，达尔文开始用铅笔写作关于物种理论的概要草稿。6月份回到施鲁斯伯里老家时，依然继续写作。
直到6月底时，达尔文写完《物种理论概要》初稿，共35页，后来被称为《1842年的论文：物种理论概要》。达尔文从1837年7月开始写《第一本物种变异笔记本》以来，到现在历时五年左右，才总结出了明确的观点。
6月份，除了继续撰写《物种理论概要》书稿之外，达尔文觉得自己身体状况比以前都较好，所以他独自去了一趟北威尔士卡那封郡，在那里做一次短途旅行，为的是观察以前充斥大山谷中的古代冰川，达尔文想弄清楚这些冰川到底对山谷地质的形成有什么作用。这次旅行使达尔文非常感兴趣，这是他的健康允许他做的最后一次爬山或长途步行。
7月18日，达尔文夫妇回到伦敦家里。达尔文把他在北威尔士旅行时看到的都写进论文当中，论文全名为《关于卡那封郡古代冰川所产生的效果以及浮冰所载运的漂砾的笔记》。9月份的时候，这篇关于卡那封郡古代冰川的论文发表于《伦敦、爱丁堡和都柏林哲学与科学杂志》第三辑上。
在这个盛夏，达尔文的身体状况有所好转，精力比从前要好很多，所以他开始了第二部地质考察专著《火山岛》的写作。
可是，写着写着，达尔文就感到难受了。因为，孩子们渐渐地长大了，原来狭小的前后两间屋子根本就不够住了。威廉和安妮已经会下地走路了，即使不让妈妈牵引着，他们俩也能在家里跑来爬去。他们在客厅里会肆无忌惮地打闹嬉笑。前屋是一间不大的客厅，同时也是达尔文的书房，里面安放着达尔文很多书籍，孩子们时不时地跑来会打扰他的思路。
并且，这个居所位于伦敦市中心，以往还算安静，可是随着城市的飞速发展，这里慢慢变得吵闹无比。由于达尔文的学术声望越来越高，来拜访达尔文的客人也越来越多，繁多的交际令达尔文夫妇应接不暇。这对达尔文的健康很不利，对他的试验、研究和著作也不利。
有一天，达尔文无奈地放下手中的笔，抱着在厅堂里奔跑嬉笑的女儿安妮，走到埃玛身边。
“怎么了，亲爱的？今天的写作任务完成得这么快？”
“哦，埃玛，别提了。今天写得特别不顺利。”
“怎么了？又是哪里不舒服，查理？”埃玛慌张地要抱过安妮，“安妮，到妈妈这来，爸爸不舒服你还让他抱。”
“是爸爸要抱我的。”可爱的安妮嘟哝着粉红色的小嘴说，惹得达尔文禁不住亲了她一下。
“是的，是我要抱她的。”达尔文说，“埃玛，我想跟你商量一个事情？”
“嗯？你说吧，你说什么我都答应。”
“我觉得，咱们要换一个地方住了。”达尔文继续说道，“这里两间小房子狭窄的空间，还有伦敦的烟雾天气，这对孩子的成长很不利。孩子们应该在一个宽敞的幽静的清新的环境中成长。”
“你说，我们要搬回乡下去住？施鲁斯伯里还是麦尔？可是，那离伦敦太远了，你的生活圈子在这里，这里有你很多科学上的朋友。我们搬走了，你怎么跟他们联系？”
“善良的埃玛，你考虑得很周到。”达尔文说，“其实，我想离开伦敦，很大一部分也是为我的工作考虑的，这里的环境简直快让我发疯了，又热又闷又吵闹，我的大脑都快爆炸了，我压根不能写出东西。咱们可以搬到幽静点的郊外去住嘛，离这几英里外的郊区就有广阔的乡村嘛，这样我们跟伦敦的朋友就不会因为距离关系而给我们的交往带来麻烦。”
埃玛怔怔地看着自己的丈夫，他突然做出这个决定，有点让她吃惊。
达尔文又说：“你愿意陪我一块离开这繁华的首都到偏僻的乡村去吗，埃玛？”
“当然，查理，不论你到哪里我都会追随你的，咱们宁可迁居乡间，并且永不后悔。咱们都是从乡村里长大的孩子，我们很快就会适应那里的环境的。最重要的是，那里的空气和环境对你的健康很有好处！”
达尔文开心地笑了，他感激地拥抱了埃玛。
主意已定，达尔文就一刻也不能等待了。达尔文夫妇开始寻找新的居所，在贝克纳姆地区查看了好几处住房，可是都不满意。
7月份的时候，达尔文夫妇穿过海斯和凯斯顿的田野来到偏僻的唐恩村。这是一个拥有三四百户的村庄，它位于一块海拔五六百英尺的孤独高地上，离开伦敦约32公里。这里有一座18世纪末建造的三层楼房，并且附有110亩空地和一个荒凉的花园，它的主要优点是具有浓厚的乡村风味。
当时，达尔文夫妇由于寻找房子而感到极度的疲惫和厌倦，最后他们决定居住在唐恩村，更大的原因是因为失望和劳累，而不是真正地喜欢这里。在达尔文看来，唐恩的优点——浓厚的乡村风味——似乎可以补偿它的那些比较显著的缺点，它至少有一种他们迫切需要的东西——安静，找一个距离伦敦这样近，而且更为隐蔽的地方当然不是一件容易的事情。于是，达尔文在父亲的帮助下，购买了这一处居所。
1842年9月14日，达尔文带着夫人和两个孩子以及仆人，一起搬到了唐恩村的新居。
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