早在20世纪30年代初期，徐悲鸿任南京中央大学艺术系主任兼教授时，他就与张大千建立了画谊。据张大千的学生、北京画家刘力士回忆，1932年秋，他拜张大千为师学画时，在上海的张先生家里，曾看到过两幅老师的画像。一幅是张大千的《三十自画像》，另一幅是徐悲鸿为张大千画的全身正面像，无背景，画上题写着郑曼青的一首五言长诗。
张大千是个十分好客的人，他的家里经常高朋满座，当时徐悲鸿就是他家里的常客。他们在一起看画谈诗，一起用膳，一起摆龙门阵。徐悲鸿曾在《张大千画集》序中写道：
大千蜀人也，能治川味，兴酣高谈，往往入厨作羹飨客。夜以继日，令失所忧，与斯人往来，能忘世为二十世纪。
1933年1月，徐悲鸿应欧洲多国的邀请，前往举办“中国画展”。他携带了向国内的好友（如齐白石、张大千、高剑父、吕凤子等人）征集的作品和自己的佳作、收藏品，共二百余幅，先后在法国巴黎、比利时布鲁塞尔、英国伦敦、意大利米兰、德国柏林和苏联的莫斯科、列宁格勒等地展出。这次中国画展览震撼了欧洲艺坛。法国政府选购了其中的十二幅作品，并在国家画廊内开辟了“中国现代绘画展览室”，十二幅作品中，有一幅就是张大千的《金荷》；张大千的另一幅作品《江南景色》，被苏联政府购藏，陈列于莫斯科博物馆。这是张大千的作品第一次在欧洲展出。
徐悲鸿不仅向国内美术界介绍和评述张大千的作品，而且在他主持美术院系工作期间，多次聘请张大千担任中国画教授，而且与他一起带着艺术系学生上黄山写生；课余，徐悲鸿还请张大千到家里鉴赏自己收藏的名贵字画。
1946年8月，原在四川盘溪开办的中国美术学院迁到北京，院址就暂和北京艺术专科学校在一起。徐悲鸿任中国美术学院院长兼北京艺专校长，他又聘请张大千为北京艺专的名誉教授。
徐悲鸿十分推崇张大千独具个性的创作，尤其喜爱张大千的山水、花鸟画。他在《中国今日之名画家》一文中对张大千的评价是：
大千潇洒，富于才思，未尝见其怒骂，但嬉笑已成文章，山水能尽南北之变（非仅指宗派，乃指造化本身），写莲花尤有会心，倘能舍弃浅绛，便益见本来面目。近作花鸟，多系写生，神韵秀丽，欲与宋人争席。夫能山水、人物、花鸟，俱卓然自立，虽欲不号之曰大家，其可得乎？
张大千对徐悲鸿的人品和画品都很赏识。20世纪30年代，张大千在上海中华书局出版的第一本画集，就是请学西洋画的徐悲鸿写的序。他对徐悲鸿能将西画的长处融入中国画中，深表钦佩。他认为，徐悲鸿的画，笔墨好，能够寓书法于画法之中。他叹服徐悲鸿画的人物，但是更叹服徐悲鸿画的马。他曾经不止一次对人说：“徐先生画的马很绝，我学不到这一手。”
据说，有一次，有人问他对郎世宁和徐悲鸿画的马有何感想，张大千说道：“郎世宁的马，有许多西洋的笔法，不能算纯粹的中国画。”他还说过这样的话，从前我和两位中国画马的名家都是好朋友，一个是徐悲鸿，一个是赵望云。但是因为徐悲鸿比赵望云有名，因此赵望云很不服气。有一天，赵望云来问我：“大千，人家都说徐悲鸿画的马比我画得好，你说说到底是谁的好？”我说：“当然是他的好。”赵望云听了以后，大失所望，追问道：“为什么？”于是我说：“他画的马是赛跑的马和拉车的马，你画的是耕田的马！”从这段谈话中，也可以看出张大千对徐悲鸿画马的评价。
当然，张大千对徐悲鸿的作品也有过批评，比如他认为徐悲鸿画的马有一些是跛足的，而这种跛足是一个缺点。应该说这也是一种艺术批评，正如徐悲鸿认为张大千画荷喜欢用浅绛也是一个缺点一样。
过去一些有名望的画家，往往都喜欢收藏古代字画。他们的收藏是为了便于鉴赏，而鉴赏又是为了丰富和提高自己的创作能力和水平。徐悲鸿和张大千也不例外，而且是两位收藏颇丰的收藏家。有趣的是，这两位收藏家，由于鉴赏标准的不同，还交换了一幅在一般收藏家看来价值相差甚远的画卷。这就是张大千曾经用一幅清代金冬心的《风雨归舟图》换取了徐悲鸿的一幅北宋董源的巨幅中堂山水《西岸图》。关于换画的经过，徐悲鸿在《风雨归舟图》的题跋中这样写道：“一九三八年秋，大千由桂林挟吾画董源巨幅去。一九四四年春，吾居重庆，大千知吾爱其藏中精品冬心此幅，遂托目寒赠吾，吾亦欣然。因吾以画为重，不计名字也。”在徐悲鸿看来，金冬心的《风雨归舟图》“乃中国画中奇迹之一。平生所见，若范中正《溪山行旅图》、周东村《北溟图》，与此幅可谓世界所藏中国山水画之支柱也”。徐悲鸿与张大千这段换画故事，倒也不失为收藏史上的一段佳话。
1949年冬，张大千往返于澳门、香港与成都之间开画展。当时，成都尚未解放。徐悲鸿以老友的身份，致函张大千，劝他到新中国的首都北京任职。可是张大千犹豫再三，最终还是到印度大吉岭去讲学了。从此他没有再回祖国内地，这两位艺术知音天各一方，再也没有机会晤面，惜哉，惜哉！
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